Introduzione alla Simulazione QuantoQuanto-Meccanica di Materiali Dalle molecole ai cristalli (1) ! "# $ % & B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 1 Orario del corso Lezioni Lezioni Esercitazioni Esercitazioni 14/01/08 lunedì: 11-13 16/01/08 mercoledì: 11-13 18/01/08 venerdì: 9-11 23/01/08 mercoledì: 11-13 30/01/08 mercoledì: 14-18 06/02/08 mercoledì: 14-18 13/02/08 mercoledì: 11-13 B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 2 1 Programma del corso Lezioni (6h) Il computer nella scienza dei materiali: approccio computazionale Introduzione ai metodi ab-initio molecolari e periodici Dalla teoria ai programmi di calcolo Presentazione dei principali programmi di calcolo molecolari e per lo stato solido Preparazione dell’input e lettura dell’output (Gaussian e CRYSTAL) Esempi di applicazioni di CRYSTAL nella scienza dei materiali Esercitazioni (12h) Esempi di calcoli ab initio su molecole e sistemi periodici (1D, 2D e 3D) Analisi delle principali informazioni di interesse chimico-fisico Visualizzazione dei risultati mediante programmi di grafica B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 3 Contenuti Approccio computazionale nella scienza dei materiali Accenni alla simulazione multiscala Fasi della progettazione di un esperimento al calcolatore B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 4 2 La Scienza dei Materiali La Scienza dei Materiali è la scienza delle relazioni che intercorrono tra le proprietà di un materiale e la sua struttura a livello atomico, elettronico, molecolare, cristallino o supramolecolare. Essa consente quindi la caratterizzazione, la sintesi e la progettazione di nuovi materiali con proprietà mirate. La SdM si colloca al crocevia tra fisica e chimica con apporti essenziali dalla matematica, dalle scienze geo-mineralogiche e dalla biologia. Gli aspetti tecnologici e le lavorazioni per l' utilizzo dei materiali sono invece maggiormente sviluppate dalla Ingegneria dei Materiali. B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 5 Studio di materiali: quale approccio ? Sistema in esame (molecola, solido, liquido, …) Approccio Approccio computazionale computazionale Approccio Approccio sperimentale sperimentale Scelta Scelta dello dello strumento strumento (NMR, (NMR, IR, IR, X-ray, X-ray, EXAFS, EXAFS, ...) ...) Livello Livello QM QM teorico teorico (ab-initio, (ab-initio, semiempirico,…) semiempirico,…) Risposta Risposta del del sistema sistema alla alla perturbazione perturbazione (calore, (calore, luce, luce, ...) ...) Soluzione Soluzione delle delle equazioni equazioni Campi perturbativi Campi perturbativi (( , ,, …) …) Proprietà Proprietà Chimico-Fisiche Chimico-Fisiche B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 6 3 Approccio Computazionale: Computazionale: fondamenti Teoria • Insieme di regole (postulati) che descrivono il comportamento di sistemi fisici • Hanno una natura quantitativa l’esperimento (applicabilità) confronto con • Alla ricerca della teoria più generale possibile (utilizzabile?) • Introduzione di approssimazioni semplificanti modelli teorici • Modelli quantitativi e/o qualitativi (applicabilità ridotta) B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 7 Approccio Computazionale: Computazionale: strumenti Calcolatore elettronico • Combinazione di hardware e software • Hardware tre aspetti fondamentali: • velocità del processore (operazioni matematiche) • memoria (RAM, accesso istantaneo) • immagazzinamento dati (HD, accesso lento) B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 8 4 Quanti transistor ci sono in un chip ? IlIlNumero Numerodi diTransistor TransistorPer PerChip Chip Raddoppia Ogni 18 Mesi Raddoppia Ogni 18 Mesi Intel produce il Pentium-IV che ha un miliardo di transistor con dimensioni di soli 20 nanometri che operano a meno di 1V B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 9 Quante operazioni matematiche ? MIPS ≈ Milioni di operazioni per secondo B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 10 5 Dai computer da tavolo ai supercomputer IBM p-series 690 RS6000/Power4 1.3 GHz 1536 processori High-Perfomance Computing Center - CLRC Daresbury Laboratory (UK) È il 27.mo supercomputer più potente al mondo B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 11 Religione e Scienza: Scienza: un dialogo possibile? possibile? Mare Nostrum – Chapel Torre Girona – Barcellona 10240 processori – 2560 JS21 blade computing nodes with 2 dual-core IBM 64-bit PowerPC 970MP È il nono supercomputer più potente al mondo B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 12 6 Approccio Computazionale: Computazionale: strumenti Calcolatore elettronico • Combinazione di hardware e software • Software programma di calcolo • raccolta delle istruzioni per il calcolo (codice) • un codice trasforma un modello teorico in una serie di istruzioni per il calcolatore (implementazione) • il modo con cui sono implementati gli algoritmi è la chiave per lo sviluppo di un programma efficiente B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 13 Sviluppo del software: benchmark Triamino-trinitro-benzene (sp RHF/6-31G(d,p) 300 funz. base) Programma Polyatom (’67) Gaussian 80 Gaussian 88 Gaussian 92 Gaussian 94 Gaussian 98 Sistema CDC 1604 Vax 11/780 Cray Y-MP Cray Y-MP 486 DX2/50 Pentium 90 Pentium4 2.4 GHz Tempo di CPU 200 anni 1 settimana 1 ora 9 minuti 20 ore 2.6 ore 3 minuti Fullerene C60 (sp B3-LYP/3-21G 540 funz. base – spazio disco: 252 MB) Pentium 90MHz, 32MB (Windows 3.1): 5:14 (ore:min) Pentium Pro 200MHz, 64MB (Linux): 2:43 (ore:min) PentiumIV 2.4 GHz, 64MB (WindowsXP): 0:05 (ore:min) B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 14 7 Sviluppo del software: benchmark Crambina (sp RHF, 1284 atomi) STO-3G 3948 funz. base 6-31G(d) 7194 funz. base 6-31G(d,p) 12354 funz. base 1024 896 Linear 6-31G* (12,354 GTOs) 6-31G (7,194 GTOs) STO-3G (3,948 GTOs) Speed-up 768 640 CRYSTAL03 512 384 IBM SP4 fino a 1024 proc.i 256 128 3 ore invece di 3 mesi Number of Processors 0 0 256 512 768 1024 B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 15 Approccio Computazionale: Computazionale: evoluzione Lo sviluppo dell’approccio computazionale è dovuto: • all’aumento della potenza di calcolo (hardware) • alla diminuzione del costo dei calcolatori • alla messa a punto di metodi di calcolo (codici) sempre più efficienti Mentre i costi degli esperimenti sono in continuo aumento, i costi dei metodi di simulazione computazionale diminuiscono (e la loro potenza aumenta) Si parla quindi di esperimenti al calcolatore B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 16 8 Approccio Computazionale: Computazionale: ruolo del sistema in esame Generalmente il sistema in esame è complesso La complessità del sistema pone limiti naturali al grado e accuratezza di previsione delle sue proprietà È possibile evidenziare nello studio dei materiali, e nei fenomeni chimico-fisici in gioco, una gerarchia nella scala delle lunghezze (struttura) e dei tempi (rilassamento) L’esistenza di una gerarchia spazio-temporale permette di usare modelli teorici differenziati L’approccio modellistico-computazionale si basa quindi su una simulazione multiscala dei materiali B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 17 Approccio multiscala alla simulazione di materiali Tempo Anni Simulazioni Simulazionidel del continuo continuo Ore Minuti Elementi Elementifiniti finiti Simulazioni Simulazioni Mesoscala Mesoscala Secondi µ-sec Scala Scalaatomica atomica n-sec p-sec Frammenti Frammenti(size(sizegraining) graining) Meccanica Meccanica classica classica Scala Scalaelettronica elettronica Meccanica Meccanica quantistica quantistica f-sec 1Å 1 nm 1 µm 1 mm 1m B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 Distanza 18 9 Approccio multiscala alla simulazione di materiali Esempio di simulazione simultanea multiscala su scala elettronica, atomica e continua Studio della dinamica di una spaccatura nel silicio La zona di origine della spaccatura è trattata con metodi quantistici (in giallo), la zona intorno alla spaccatura viene descritta usando metodi classici (in blu) e infine per la regione più distante si usa la meccanica del continuo (in arancione) F.F. Abraham et al. MRS Bullettin, May 2000 B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 19 Definizione di Scienza dei Materiali Computazionale “L’uso della meccanica quantistica e statistica, e di altri concetti della fisica molecolare e dello stato solido, della chimica fisica e della fisica chimica per studiare le proprietà di materiali” “Simulazione quantitativa multiscala di fenomeni chimicofisici, di interesse per la scienza dei materiali, attraverso l’utilizzo di calcolatori elettronici e opportuni programmi di calcolo” Modelli teorici + computer + programma di calcolo Simulazione modellistico-computazionale B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 20 10 Applicazioni della Scienza dei Materiali Computazionale 1) Come strumento complementare alla sperimentazione • Problemi pratici nell’effettuare l’esperimento (costi, condizioni) • Difficoltà di interpretazione dell’esperimento • Pericolosità dell’esperimento 2) Come strumento predittivo • Studio di materiali instabili • Studio di materiali ipotetici • Studio di materiali pericolosi • Studio di fenomeni chimico-fisici (es. transizioni di fase) 3) Progettazione di nuovi materiali B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 21 Punti di vista… “Qualsiasi tentativo di impiegare i metodi matematici nello studio di problemi chimici deve essere considerato profondamente irrazionale e contrario allo spirito della chimica. Se l’analisi matematica dovesse mai rivestire un ruolo preminente nella chimica – una aberrazione fortunatamente quasi impossibile – essa causerebbe una rapida e diffusa degenerazione di questa scienza” A. Comte Philosophie Positive (1830) “Forse non siamo troppo lontani dal momento in cui saremo in grado di trattare il cuore dei fenomeni chimici attraverso il calcolo” J.L. Gay-Lussac Memories de la Societè d’Aroueil, 2, 207 (1888) B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 22 11 Nel mondo… Metodi computazionali Sistemi disordinati Materiali ferroelettrici Materiali magnetici Semiconduttori magnetici Molecole e cluster Nanostrutture Calcolo quantistico Superconduttori Superfici e interfacce Crescita cristallina B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 23 Approccio multiscala alla simulazione di materiali Tempo Anni Simulazioni del continuo Ore Minuti Elementi finiti Simulazioni Mesoscala Secondi µ-sec Scala Scalaatomica atomica n-sec p-sec Frammenti (sizegraining) Meccanica Meccanica classica classica Scala Scalaelettronica elettronica Meccanica Meccanica quantistica quantistica f-sec 1Å 1 nm 1 µm 1 mm 1m B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 Distanza 24 12 Simulazioni su scala atomica: strumenti Meccanica classica Equazioni di Newton Meccanica Molecolare Dinamica Molecolare Meccanica quantistica Equazione di Schrödinger Metodi quantistici ab initio e semiempirici Dinamica Molecolare ab initio B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 25 Simulazione su scala atomica: quale applicabilità? Meccanica Meccanica eeDinamica Dinamica Molecolare Molecolare Metodi MetodiQM QM semiempirici semiempirici Metodi MetodiQM QM ab-initio ab-initio 100,000 atomi 1,000 atomi 100 atomi Uso di potenziali derivati empiricamente Risoluzione approssimata dell’eq. di Schrödinger Parametri empirici necessari Risoluzione esatta dell’eq. di Schrödinger Costo del calcolo B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 26 13 Simulazione su scala atomica: quale applicabilità? Sistemi infiniti ?? B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 27 Materiali: dalle molecole ai solidi Combinazione di struttura e legame chimico Molecole: collezione di atomi covalentemente legati dalle semplici biatomiche a molecole via via più complesse (es. proteine) agli aggregati molecolari e supramolecolari B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 28 14 Materiali: dalle molecole ai solidi Combinazione di struttura e legame chimico Nano-particelle • Dimensioni: da 1 a 100 nm • Proprietà chimico-fisiche, meccaniche, ottiche non necessariamente identiche al solido Nano-strutture Nanotubo di carbonio (9,9) • Complessità crescente • alla base delle nanotecnologie B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 29 Materiali: dalle molecole ai solidi Combinazione di struttura e legame chimico materiali disordinati Carbonio amorfo • Mancanza di ordine a lungo raggio • Disordine strutturale o di composizione • Si può dimostrare l’esistenza di un residuo ordine a corto raggio • Ordine a medio raggio(cristalli liquidi) Vetro a base di silice e corrispondente funzione di distribuzione radiale B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 30 15 Materiali: dalle molecole ai solidi Combinazione di struttura e legame chimico Solidi cristallini Covalenti • Ripetizione ordinata di atomi o gruppi di atomi • Ordine a lungo raggio • Classificazione su base chimico (tipo di legame) • Classificazione su base fisica (struttura elettronica) Diamante Metallici (puri o leghe) Ionici Cloruro di sodio Alluminio Lega metallica ordinata B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 31 Materiali: dalle molecole ai solidi Combinazione di struttura e legame chimico Solidi cristallini misti (ionico-covalente, semi-ionici, …) Semiconduttori Minerali (es. zeoliti) Ferrierite Arseniuro di Gallio Solidi a bassa-dimensionalità Grafite Superconduttori YBa2Cu3O7 B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 32 16 Materiali: dalle molecole ai solidi Combinazione di struttura e legame chimico Cristalli Molecolari • Ripetizione ordinata di molecole • Molti possibili polimorfi • Legati da interazioni intermolecolari: • molto deboli e non direzionali (van der Waals) • deboli e direzionali (legami ad idrogeno) • altre interazioni (trasferimento di carica, dipolo-dipolo, …) Cubano solido Ghiaccio cubico Indigo B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 33 Modello strutturale Nella simulazione quanto-meccanica non sempre il sistema in esame è trattabile nella sua interezza: • Dimensione (es. zeoliti) • Complessità strutturale (es. materiali amorfi) In genere, si passa dal sistema reale ad un sistema modello (o modello strutturale) Si possono evidenziare tre approcci: • Approccio a cluster • Tecniche di embedding • Approccio periodico B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 34 17 Modello strutturale: Approccio a cluster • Nr. di atomi cresce rapidamente con le dimensioni del cluster • Numero elevato di atomi di H terminali • Difficile conservare nella struttura del cluster la memoria del sistema reale • Si possono usare metodi QM molecolari standard (MP2, CCSD, DFT) B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 35 Modello strutturale: embedding meccanico Atomi di bordo (H, F,…) Modello a cluster Sistema reale Si usano due metodi QM: high level per il modello a cluster low level per il sistema reale Metodo ONIOM: cluster in cluster Le due zone sono disconnesse. Si usano degli atomi di bordo per forzare la memoria strutturale del sistema reale. Gli effetti di trasferimento di carica si hanno solo per la parte low level del sistema reale B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 36 18 Definizione dell’energia totale ONIOM + E(High level:Model level:Model)) – E(Low E(Low level: level:Real) Real) E(Low E(Low level:Model level:Model)) = E(High E(High::Low) Low) Low level: Meccanica molecolare, metodi semiempirici, HF, DFT High level: HF, MP2, CCSDT Estensione a sistemi periodici: QMPot (J. Sauer & M. Sierka) B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 37 Modello strutturale: approccio periodico g a2 Cella elementare a3 a1 • Non ci sono terminali • Nr. di atomi cresce con le dimensioni della cella • Per sistemi cristallini conserva la struttura del sistema reale • Uso di metodi QM per lo stato solido (HF, DFT – PW, GTF) B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 38 19 Modello strutturale: materiali amorfi Superficie della silice amorfa Modelli Modelliaa cluster cluster geminal interacting Minimale vicinal A goccia Modelli Modelliperiodico periodico isolated siloxane bridge Superficie ossidrilata (100) edingtonite B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 39 Studio di materiali: esperimento al calcolatore 1) Formulazione del modello strutturale: dal sistema reale al sistema modello 2) Scelta del modello teorico: dall’hamiltoniana alla soluzione del problema quantistico 3) Dalla soluzione del problema quantistico all’estrazione dell’informazione e al confronto con il sistema reale: Proprietà Proprietàcalcolate calcolateooda dacalcolare calcolare Proprietà Proprietàosservate osservateooda daosservare osservare Interpretazione B. Civalleri – Applicazioni del Computer in Scienza dei Materiali – a.a. 2007/08 40 20