Chimica Biologica A.A. 2010-2011 Glicolisi Marco Nardini Dipartimento di Scienze Biomolecolari e Biotecnologie Università di Milano Glicolisi Macromolecole Biologiche Glicolisi - via di degradazione del glucosio (1940) - glucosio = maggior sorgente di energia metabolica nelle cellule - 10 reazioni enzimatiche - gli enzimi della glicolisi sono localizzati nel citosol - ruolo chiave nel metabolismo energetico: fornisce una porzione significativa dell’energia libera utilizzata dagli organismi - prepara il glucosio e altri composti per ulteriori degradazioni ossidative - 1 molecola di glucosio (aldoesoso) è convertita in 2 molecole di piruvato (unità C3). L’energia libera rilasciata viene utilizzata per la sintesi di 2 molecole di ATP a partire da ADP e Pi, con concomitante riduzione di 2 molecole di NAD+ a NADH Glicolisi Macromolecole Biologiche Glicolisi - la glicolisi è una via ubiquitaria - la glicolisi è un processo anaerobico (non richiede ossigeno) ⇒ precoce via metabolica per estrarre energia dalle molecole nutritive - negli aerobi la glicolisi è solo la parte iniziale di un processo degradativo più ampio per la produzione di energia e che porta alla completa ossidazione del substrato con l’impiego di O2 come ossidante - negli anaerobi la glicolisi avviene senza ossidazione netta del substrato ⇒ fermentazione (molti anaerobi dipendono completamente dalla glicolisi per la produzione di energia) Macromolecole Biologiche Glicolisi Destino metabolico del piruvato condizioni aerobiche - negli organismi aerobici il piruvato subisce una decarbossilazione ossidativa per dare vita ad una unità bicarboniosa (gruppo acetilico dell’acetil-CoA) - il gruppo acetilico viene completamente ossidato a 2 molecole di CO2 nel ciclo dell’acido citrico con riduzione di NAD+ e FAD - gli elettroni rimossi vengono trasferiti al sistema di trasporto degli elettroni mitocondriali (riossidazione di NADH e FADH2) ed utilizzati per generare molecole di ATP (fosforilazione ossidativa) Macromolecole Biologiche Glicolisi Destino metabolico del piruvato condizioni anaerobiche - il piruvato è convertito in un prodotto ridotto con riossidazione del NADH prodotto dalla reazione della GAPDH (gliceraldeide-3-fosfato deidrogenasi) 2 modi: - lievito (fermentazione alcolica) il piruvato viene decarbossilato a CO2 ed acetaldeide che viene poi ridotta dal NADH ottenendo NAD+ ed etanolo - muscolo (fermentazione omolattica) il piruvato viene ridotto a lattato per rigenerare il NAD+ Macromolecole Biologiche Glicolisi Destino metabolico del piruvato Glicolisi Macromolecole Biologiche Glicolisi - gli organismi utilizzano la glicolisi per fornire i precursori delle vie metaboliche aerobiche (ciclo dell’acido citrico) o come sorgenti di energia a breve termine quando l’ossigeno è presente in quantità limitanti - negli animali un costante rifornimento di glucosio è fondamentale per tessuti come cervello e globuli rossi che usano il glucosio quasi come unica fonte di energia metabolica - microorganismi, piante ed animali compiono le 10 reazioni della glicolisi in modo simile (velocità singole reazioni e modalità di regolazione variano da specie a specie Glicolisi Macromolecole Biologiche Glicolisi - 2 fasi reazioni 1-5: investimento energetico si consumano 2 molecole di ATP ed il glucosio è scisso in 2 molecole di gliceraldeide-3-fosfato (G3P) reazioni 6-10: recupero energetico le 2 molecole di G3P sono convertite in 2 molecole di piruvato con formazione di 4 molecole di ATP ⇒ resa netta di 2 molecole di ATP reazione complessiva: glucosio + 2 NAD+ + 2 ADP + 2 Pi → 2 piruvato + 2 NADH + 2 ATP + 2 H2O + 2 H+ Macromolecole Biologiche Glicolisi reazioni 1-5: investimento energetico gli intermedi glicolitici sono fosforilati - i gruppi fosforici che vengono trasferiti dall’ATP all’esoso nelle prime reazioni, non danno luogo a composti ad alta energia Macromolecole Biologiche Glicolisi reazioni 6-10: recupero energetico gli intermedi glicolitici sono fosforilati - le reazioni enzimatiche convertono i prodotti a bassa energia generati nella prima fase in composti con alti potenziali di trasferimento del gruppo fosforico che sono in grado di fosforilare ADP a formare ATP Macromolecole Biologiche Glicolisi Perchè è necessaria una fase preparatoria in cui si consuma ATP? - le due fosforilazioni ATP-dipendenti sono due reazioni fortemente esoergoniche che creano due passaggi irreversibili, che avvengono in condizioni lontane dall’equilibrio (tappe di comando) all’inizio della via metabolica - le due fosforilazioni della prima fase fanno sì che tutti gli intermedi glicolitici siano fosforilati ⇒ composti fosforilati sono dotati di carica netta negativa e non possono diffondere all’esterno della cellula - la presenza di gruppi fosforici nei substrati rende le reazioni enzimatiche più specifiche ⇒ gli enzimi della glicolisi legano gli intermedi glicolitici interagendo in larga misura con i loro gruppi fosfato Glicolisi: I fase Macromolecole Biologiche 1) Esochinasi (chinasi di esosi) reazione: trasferimento gruppo fosforico dall’ATP al glucosio con formazione di glucosio-6-fosfato (G6P) esochinasi: enzima ubiquitario poco specifico che catalizza la fosforilazione di vari esosi (D-glucosio, D-mannosio, D-fruttosio) + H+ Macromolecole Biologiche Glicolisi: I fase 1) Esochinasi - complesso Mg2+-ATP è il secondo substrato per l’esochinasi - Mg2+ essenziale per l’attività della chinasi gli ioni Mg2+ schermano le cariche negative degli atomi di ossigeno sui gruppi fosforici α e β oppure β e γ rendendo l’atomo di fosforo γ più suscettibile all’attacco nucleofilico del gruppo C6-OH del glucosio Macromolecole Biologiche Glicolisi: I fase 1) Esochinasi glucosio - il legame del glucosio avvicina i 2 lobi della proteina (8Å) - il movimento porta l’ATP vicino al gruppo ─C6H2OH del glucosio escludendo molecole d’acqua dal sito attivo (catalisi da effetti di prossimità) ⇒ polarità sito attivo ridotta ⇒ favorito l’attacco nucleofilo ⇒ evitata la reazione di idrolisi dell’ATP (trasferimento termodinamicamente favorito del gruppo fosforico a H2O) Macromolecole Biologiche Glicolisi: I fase 2) Fosfoglucosio isomerasi reazione: conversione di G6P in fruttosio-6-fosfato (F6P) Fosfoglucosio isomerasi (PGI): isomerizzazione di un aldosio in un chetosio (apertura anello, isomerizzazione, chiusura anello) - la reazione avviene in condizioni vicine all’equilibrio Macromolecole Biologiche Glicolisi: I fase 3) Fosfofruttochinasi reazione: fosforilazione del F6P a formare fruttosio-1,6-bisfosfato (FBP, o F1,6P) - reazione simile a quella catalizzata dall’esochinasi: attacco nucleofilico del gruppo C1-OH dell’F6P sull’atomo di fosforo γ elettrofilico del complesso Mg2+-ATP - fosfofruttochinasi (PFK): opera in condizioni lontane dall’equilibrio ⇒ punto di controllo maggiore della glicolisi - la PFK è un enzima allosterico, che risponde a vari effettori eterotropici Glicolisi: I fase Macromolecole Biologiche 3) Fosfofruttochinasi - enzima tetramerico in 2 stati conformazionali R e T in equilibrio - ATP è sia substrato sia inibitore allosterico di PFK (2 siti di legame distinti) Mg2+-ATP Mg2+-ADP F6P - ADP, AMP e F2,6P rimuovono gli effetti inibitori dell’ATP ⇒ attivatori allosterici F6P Mg2+-ATP Mg2+-ADP 2 subunità dell’enzima tetramerico (ulteriore asse binario verticale) Macromolecole Biologiche Glicolisi: I fase 3) Fosfofruttochinasi - legame ATP (substrato): uguale efficienza di legame sia per stato T che R - legame ATP (inibitore) legame di ATP quasi solo in conformazione T - legame F6P legame di preferenza in stato R ad alta conc. l’ATP agisce come inibitore allosterico di PFK legandosi allo stato T e spostando l’equilibrio T R verso T (curva iperbolica ⇒ curva sigmoidale) - gli attivatori AMP e ADP bilanciano l’inibizione da ATP legandosi allo stato R (stabilizzandolo) e spostando l’equilibrio T R verso R Macromolecole Biologiche Glicolisi: I fase 4) Aldolasi reazione: scissione del FBP a formare 2 triosi: la gliceraldeide-3-fosfato (GAP) e il diidrossiacetone fosfato (DHAP) - reazione di scissione aldolica (inverso di una condensazione aldolica) - la scissione avviene sulla forma aperta del substrato mediante catalisi covalente (basi di Schiff) e catalisi acido-base Glicolisi: I fase Macromolecole Biologiche 4) Aldolasi - cambio numerazione atomi C - isomerizzazione G6P a F6P permette la formazione di 2 composti C3 convertibili l’uno nell’altro - la scissione aldolica di G6P porterebbe a prodotti di diverso numero di atomi di C 1 3 1 2 2 3 Macromolecole Biologiche 4) Aldolasi 1) legame substrato 2) reazione gruppo carbonilico di FBP con gruppo ε-amminico Lys del sito attivo ⇒ formazione base di Schiff protonata 3) rottura legame C3-C4 con rilascio di GAP e formazione di enammina 4) protonazione dell’enammina a catione imminico 5) idrolisi catione imminico, rilascio DHAP e rigenerazione dell’enzima Glicolisi: I fase Glicolisi: I fase Macromolecole Biologiche Base di Schiff R’ : : R” ammina aldeide o chetone R── N ── C ── OH H R” intermedio carbinolammina H+ R’ + R── N ═ C ── C═O ── + ── R── NH2 ── R’ H + H2O R” immina (base di Schiff) Macromolecole Biologiche Glicolisi: I fase 5) Trioso fosfato isomerasi (TIM) GAP e DHAP (isomeri chetosio-aldosio) prodotti della scissione aldolica. Solo GAP prosegue lungo la via glicolitica reazione: isomerizzazione con un intermedio enediolo (o enediolato) che permette l’interconversione della gliceraldeide-3-fosfato (GAP) e del diidrossiacetone fosfato (DHAP) Macromolecole Biologiche 5) Trioso fosfato isomerasi (TIM) TIM permette ad ambedue i prodotti della reazione aldolasica di procedere nella via glicolitica Glicolisi: I fase Glicolisi: I fase Macromolecole Biologiche 5) Trioso fosfato isomerasi (TIM) conversione di GAP nell’intermedio enediolo Glu165 base generale che sottrae un protone dal C2 di GAP His95 acido generale che protona l’O carbonilico di GAP His95 base generale che sottrae un protone dal gruppo ─OH Glu165 acido generale che protona il C1 conversione dell’intermedio enediolo in DHAP Macromolecole Biologiche Glicolisi: I fase 5) Trioso fosfato isomerasi (TIM) - quando il substrato si lega a TIM una ansa di 10 residui (lid) si richiude sul substrato - la chiusura del lid: (1) stabilizza di preferenza lo stato di transizione della reazione (2) impedisce la degradazione dell’intermedio enediolo - in soluzione l’intermedio enediolo si decompone rapidamente in metilgliossale (tossico) e Pi H─C - altri TIM barrel: aldolasi, enolasi, piruvato chinasi O ═ C═O H3C Macromolecole Biologiche Glicolisi: I fase 5) Trioso fosfato isomerasi (TIM) - TIM ha raggiunto la perfezione catalitica ⇒ la velocità della reazione bimolecolare tra enzima e substrato è controllata dalla diffusione (la formazione del prodotto avviene con la stessa velocità con cui enzima e substrato possono collidere in soluzione) - GAP e DHAP sono interconvertiti in modo così efficiente che [GAP] e [DHAP] sono mantenute a valori tipici della situazione all’equilibrio k = [GAP] / [DHAP] = 4.73 10-2 (quindi all’equilibrio [DHAP] >> [GAP]) ma nello stato stazionario della cellula GAP viene consumata nella glicolisi ⇒ maggior DHAP viene convertito in GAP per mantenere il rapporto della situazione di equilibrio Macromolecole Biologiche Prima fase glicolisi un esoso viene: - fosforilato - isomerizzato - scisso in 2 triosi fosfati interconvertibili vengono consumati 2 ATP Glicolisi: I fase Macromolecole Biologiche Seconda fase glicolisi - i due gruppi fosforici provenienti dall’ATP introdotti nell’esoso nella prima fase vengono entrambi recuperati nella seconda, sotto forma di ATP - nella seconda fase, un gruppo fosforico viene introdotto in un intermedio a 3 atomi di carbonio (bisfosfoglicerato) a partire da fosfato inorganico (ortofosfato) ⇒ questi gruppi fosforici (2 mol per mol di glucosio) vengono trasferiti all’ADP a dare ATP Glicolisi: II fase Macromolecole Biologiche Glicolisi: II fase 6) Gliceraldeide-3-fosfato deidrogenasi (GAPDH) reazione: ossidazione e fosforilazione di GAP ad opera di NAD+ e Pi con sintesi di 1,3-bisfosfoglicerato (1,3-BPG) - l’ossidazione dell’aldeide (reazione esoergonica) promuove la sintesi dell’acil fosfato 1,3-BPG che è un composto ad “alta energia” (gli acil fosfati hanno un alto potenziale di trasferimento del gruppo fosforico) Macromolecole Biologiche Glicolisi: II fase 6) Gliceraldeide-3-fosfato deidrogenasi (GAPDH) reazione: ossidazione e fosforilazione di GAP ad opera di NAD+ e Pi con sintesi di 1,3-bisfosfoglicerato (1,3-BPG) - l’ossidazione dell’aldeide (reazione esoergonica) promuove la sintesi dell’acil fosfato 1,3-BPG che è un composto ad “alta energia” (gli acil fosfati hanno un alto potenziale di trasferimento del gruppo fosforico) - 1,3-BPG contiene infatti un gruppo anidridico misto con energia libera di idrolisi molto negativa Macromolecole Biologiche Glicolisi: II fase 6) Gliceraldeide-3-fosfato deidrogenasi (GAPDH) attacco nucleofilico del gruppo sulfidrilico all’aldeide ⇒ formazione del tioemiacetale legame di GAP all’enzima si rigenera l’enzima e si forma l’anidride mista ad alta energia 1,3-BPG ossidazione del tioemiacetale da parte del NAD+ ad acil tioestere un’altra molecola di NAD+ sostituisce in NADH l’intermedio tioestere subisce l’attacco nucleofilico del Pi Macromolecole Biologiche Glicolisi: II fase 6) Gliceraldeide-3-fosfato deidrogenasi (GAPDH) - catalisi covalente ed acido-basica - l’energia ottenuta dall’ossidazione della aldeide non viene dissipata ma conservata grazie alla sintesi del tioestere e della riduzione del NAD+ a NADH infatti: - il gruppo aldeidico è ossidato non direttamente a gruppo carbossilico ma inizialmente a gruppo tioestere - i tioesteri hanno un elevato potenziale di trasferimento del gruppo acile Macromolecole Biologiche Glicolisi: II fase 7) Fosfoglicerato chinasi (PGK) reazione: “chinasi” perchè la reazione inversa è il trasferimento di un gruppo fosforico a 3PG ⇒ formazione di ATP e di 3-fosfoglicerato (3PG) Macromolecole Biologiche Glicolisi: II fase 7) Fosfoglicerato chinasi (PGK) - struttura bilobata - sito di legame Mg2+-ADP su un dominio - sito di legame 1,3-BPG sull’altro dominio (distanza ~10Å) - avvicinamento dei 2 domini reazione in ambiente privo di acqua ⇒ meccanismo catalitico simile ad esochinasi con il coinvolgimento di un fenomeno di adattamento indotto (ma strutture scorrelate) Macromolecole Biologiche Glicolisi: II fase 6-7) Accoppiamento reazioni GAPDH e PGK GAP + Pi + NAD+ → 1,3-BPG + NADH 1,3-BPG + ADP → 3PG + ATP ΔG°’ = + 6.7 kJ/mole ΔG°’ = - 18.8 kJ/mole GAP + Pi + NAD+ + ADP → 3PG + NADH + ATP ΔG°’ = - 12.1 kJ/mole - anche se la reazione della GAPDH è endoergonica, il trasferimento del gruppo fosforico dall’1,3-BPG all’ADP è fortemente esoergonico e rende possibile la reazione complessiva - il consumo dell’intermedio comune 1,3-BPG nella reazione della PGK spinge a compimento la reazione della GAPDH ⇒ fosforilazione a livello del substrato: produzione di ATP che non implica l’utilizzo di O2 successivamente vedremo la fosforilazione ossidativa: produzione di ATP mediante ossidazione di NADH da parte di O2 Macromolecole Biologiche Glicolisi: II fase 8) Fosfoglicerato mutasi (PGM) reazione: la mutasi è una “transferasi” ch catalizza il trasferimento di un gruppo funzionale all’interno della stessa molecola ⇒ conversione (isomerizzazione) di 3-fosfoglicerato (3PG) in 2-fosfoglicerato (2PG) reazione energeticamente quasi neutrale, ma importante per generare il precursore del composto ad “alta energia” successivo Macromolecole Biologiche Glicolisi: II fase 8) Fosfoglicerato mutasi (PGM) non è un semplice trasferimento intramolecolare di un gruppo fosforico 3PG si lega al fosfoenzima (His 8 è fosforilata) il complesso si decompone con formazione di 2PG e rigenerazione del fosfoenzima attivo il gruppo fosforico dell’enzima viene trasferito a 3PG (intermedio bisfosforilato) Macromolecole Biologiche Glicolisi: II fase 9) Enolasi reazione: l’enolasi è una liasi che catalizza la deidratazione di 2PG con formazione di fosfoenolpiruvato ⇒ conversione di 2-fosfoglicerato (2PG) in fosfoenolpiruvato (PEP) (PEP: secondo intermedio ad “alta energia” ) l’energia libera standard di idrolisi del 2PG è solo -16 kJ/mole ⇒ insufficiente per la sintesi di ATP partendo da ADP (ΔG°’= -30 kJ/mole) - l’enzima forma un complesso con Mg2+ prima che si leghi il substrato Glicolisi: II fase Macromolecole Biologiche 10) Piruvato chinasi (PK) reazione: scissione di PEP catalizzata dalla piruvato chinasi (transferasi) e sintesi di ATP - reazione fortemente esoergonica (fornisce energia libera sufficiente per la sintesi di ATP) - esempio di fosforilazione a livello del substrato: produzione di ATP che non implica l’utilizzo di O2 + + H+ - necessaria la presenza di cationi K+ e Mg2+ Macromolecole Biologiche Glicolisi: II fase 10) Piruvato chinasi (PK) (1) un atomo di ossigeno del gruppo fosforico β dell’ADP attacca in modo nucleofilico l’atomo di fosforo del PEP ⇒ formazione di enolpiruvato ed ATP (2) l’enolpiruvato tautomerizza a piruvato Macromolecole Biologiche 10) Piruvato chinasi (PK) - l’alto potenziale di trasferimento del gruppo fosforico del PEP riflette il grande rilascio di energia libera dovuto alla conversione di enolpiruvato nel suo tautomero in forma chetonica, che avviene dopo il rilascio del gruppo fosfato Glicolisi: II fase Macromolecole Biologiche Seconda fase glicolisi - sintesi di 4 ATP (2 per GAP) - la parziale ossidazione del glucosio porta alla formazione di 2 molecole di piruvato che sono ancora relativamente in una forma ridotta condizioni aerobiche: la completa ossidazione degli atomi di carbonio del piruvato a CO2 è mediata dal ciclo dell’acido citrico ⇒ l’energia rilasciata da questo processo promuove la sintesi di molto più ATP di quello generato dalla glicolisi condizioni anaerobiche: il piruvato viene metabolizzato solo in parte per rigenerare il NAD+ Glicolisi: II fase Macromolecole Biologiche Sommario delle 10 reazioni della glicolisi Glicolisi Macromolecole Biologiche Glicolisi Bilancio della glicolisi la stechiometria complessiva della glicolisi è: Glucosio + 2NAD+ + 2ADP + 2Pi → 2Piruvato + 2NADH + 2H+ + 2 ATP + 2H2O ATP: investimento di 2 ATP nella prima fase e sintesi di 4 ATP (2 per GAP) nella seconda fase ⇒ resa netta di 2 ATP x glucosio NADH: durante la glicolisi il glucosio viene parzialmente ossidato consentendo di ridurre 2 molecole di NAD+ a NADH NADH rappresenta una fonte di energia libera recuperabile mediante successiva ossidazione condizioni di aerobiosi ⇒ “trasporto di elettroni” organismi anaerobici ⇒ fermentazione Glicolisi Macromolecole Biologiche Controllo della glicolisi - in condizioni fisiologiche solo 3 reazioni (HK, PFK, PK) avvengono con grande diminuzione di energia libera (condizioni lontane dall’equilibrio) - HK non è necessaria visto che nel muscolo scheletrico la fonte di G6P non è il glucosio ma il glicogeno - PK catalizza l’ultima reazione e quindi è improbabile che sia il principale punto di regolazione ⇒ PFK maggior punto di controllo della glicolisi