DNA topology Le DNA Topoisomerasi Modificano la topologia del DNA tagliando e risaldando i filamen8 del DNA ossia cambiando il numero di legame. Esistono due classi di DNA Topoisomerasi: Le DNA Topoisomerasi di 8po I: tagliano e saldano solo uno dei due filamen8 del DNA e cambiano il numero di legame di un’unità alla volta. Le DNA Topoisomerasi di 8po II: tagliano e saldano entrambi i filamen8 e cambiano il numero di legame di due unità alla volta. Inoltre: IA-­‐IIA: Quando la proteina si lega al 5’ del DNA tagliato. IB-­‐IIB: Quando la proteina si lega al 3’ del DNA tagliato. 1. Reazione di transesterificazione, dove l’idrossile della tirosina del sito attivo compie un attacco nucleofilo sul legame fosfodiesterico del DNA. 2. Il passaggio del filamento intatto intorno al filamento tagliato con il cambiamento del numero di legame del DNA. 3. Una seconda reazione di transesterificazione condotta dall’idrossile libero del filamento tagliato ripristina la condizione iniziale in cui viene saldato il filamento tagliato e l’enzima viene rilasciato. Distribution of DNA topoisomerases Family Members Organism Structure Topo IA Topo I (ω-like protein) Topo III Reverse gyrase Bacteria Bacteria, Archaea, Eucarya Bacteria, Archaea Yes Yes Yes Topo IB Topo IB Viruses, Bacteria, Eucarya Yes Topo IIA Gyrase Topo IV Topo II Bacteria, Archaea Bacteria Viruses, Eucarya Yes Yes Yes Topo IIB Topo VI Archaea, Bacteria, Eucarya Yes Le DNA topoisomerasi IA 1. Sono tutte monomeriche 2. L’enzima si lega sempre al 5’ del DNA tagliato 3. Richiedono tutte il magnesio per rilassare il DNA 4. Preferiscono un substrato superavvolto negativamente 5. Il rilassamento non va mai a completamento 6. Si legano ad un DNA a singolo filamento 7. Il linking number viene cambiato a step di uno 8. Sono capaci di legare o dividere due singoli filamenti circolari o legare e dividere due duplex circolari a patto che un filamento sia niccato. 9. Si trovano in batteri, archeobatteri e eucarioti. 10. Le più note sono la proteina omega di E. coli, la Topo III e la reverse girasi. DNA Topoisomerasi IA Analisi di sequenza indicano che tuJe le topo IA sono composte da una parte centrale in cui sono presen8 gli aminoacidi responsabili della reazione di trans-­‐esterificazione e una porzione carbossi-­‐terminale altamente variabile in lunghezza e sequenza. I domini II, III, IV formano una cavità dove sono presen8 aminoacidi carichi posi8vamente che interagiscono con il DNA. Questa cavità può accogliere sia un DNA a singolo filamento che un DNA a doppio filamento. Dominio I è molto conservato tra tuJe le topoisomerasi di classe IA e presenta un cluster di 3 aminoacidi responsabile del legame del Mg, un ca8one fondamentale perché avvenga il rilassamento del DNA. Durante la reazione di transesterificazione il 5’ del DNA tagliato è legato covalentemente alla 8rosina presente nel dominio III ed il 3’ è tenuto saldo da interazioni non covalen8 dal dominio IV. Meccanismo d’azione della Topoisomerasi I di E.coli DNA topoisomerasi IB Sono presenti negli eucarioti, nei virus e nei batteri ma non negli archeobatteri 1. 2. 3. 4. Si legano al 3’ del DNA tagliato Possono rilassare sia DNA superavvolti negativi che positivi. Rilassamento va a completamento Il rilassamento del DNA non richiede ioni magnesio. Quelle più conosciute sono: 1. La DNA topoisomerasi I umana. 2. La Dna topoisomerasi I di vaccinia virus. La Dna topoisomerasi I umana. E’ composta da 765 residui, ha un peso molecolare di 91 kDa ed è monomerica E’ suddivisibile in 4 domini dis8n8: Esiste una forma nucleare ed una forma mitocondriale. Il sito aYvo è composto da 4 residui presen8 nel dominio core, Arg488, Lys532, Arg590 e His632 e da una 8rosina catali8ca presente nel dominio C-­‐terminale, Tyr723. Riconosce sia DNA superavvolto nega8vamente che posi8vamente. Il legame al DNA non è sito specifico. Topoisomerase IB acts by resolving topological over wounding of the DNA through the cleavage of one strand of the DNA. Human Topoisomerase IB The protein is a monomer of 765 aa and 91 kDa. Divided in 4 domains: - N-terminal domain (Met1-Lys214) -core domain (Ile215-Ala635) -linker domain (Pro636-Lys712) -C-terminal domain (Gln713-Phe765) There are two isoforms, nuclear and mitochondrial. The active site is composed of four residues of the core domain, Arg488, Lys532, Arg590 e His632 and the catalytic Tyr723 in the C-terminal domain. Recognize both positive and negative supercoils. The binding on the DNA is a-specific. • Core Subdomain I (215-232,320-433) • Core Subdomain II (233-319) • Core Subdomain III (434-635) • Linker domain (636-712) • C-terminal domain (713-765) L. Stewart, M.R. Redinbo, X. Qiu, W.G.J. Hol, J.J. Champoux. A Model for the Mechanism of Human Topoisomerase I. Science 279:1534-1541, 1998. The protein has a bilobed shape and completly clamps around the DNA establishing contacts with strands backbone. “Meccanismo di catalisi della Topoisomerasi IB umana” Il rilassamento del DNA catalizzato dalla topoisomerasi I umana viene arbitrariamente suddiviso in cinque passaggi (Stewart et al., 1998): 1. legame non covalente al DNA 2. taglio e legame covalente dell’enzima all’estremità 3’ del filamento tagliato 3. rotazione del filamento intero aJraverso il filamento tagliato – rotazione controllata 5. risaldatura del DNA 5. rilascio dell’enzima The reaction is carried out by the catalytic Tyr723, helped by four positive residues: Arg488, Lys 532, Arg590 and His632. Human Topoisomerase IB is the unique target of the antitumor drug camptothecin The anticancer drug camptothecin (CPT) specifically binds to the covalent human topoisomerase I–DNA complex stabilizing it and then inducing cell death. Derivatives in clinical use Derivatives in clinical trials the drug intercalates between the DNA base pairs interacting both with protein and the DNA. Staker et al., 2005 The binding of the drug to the covalent complex is reversible, but it causes the collision with the replication fork, so inducing an irreversible effect. The inhibition is S-phase specific. Schneider, Hsiang & Liu, 1990 Cleavage/Religation equilibrium in absence and presence of CPT using a 900 bp dsDNA as a substrate. Keq = kcl/kr CPT RESISTANT MUTANTS THE CPT RESISTANT MUTANT A653P A653P A653P is a CPT-resistant mutant that retains catalytically activity . The cleavage-religation equilibrium of the A653P mutant in presence of CPT is similar to that of the wild type enzyme in absence of CPT. Keq = kcl/kr Religation Kinetics The mutant A653P displays an increased religation rate wild type mutant with CPT with CPT The mutation is far from the active site Linker domain Wild type Mutant Topo70 wild-­‐type A653P Mutant Fiorani et al., J. Biol. Chem.,2003, 278,43268