CENNI SULLE PROPRIETÀ MAGNETICHE DELLA MATERIA Firenze 11-12 Novembre 2015 E’ molto probabile che vi siano degli errori di vario tipo dei quali mi scuso preventivamente. Qualunque segnalazione di tali errori (a me* o alla Prof.ssa M. Bruzzi) sarebbe un gesto molto gradito. * Angelo Rettori, Dipartimento di Fisica e Astronomia, Università di Firenze - mail [email protected] Classicamente il Magnetismo non esisterebbe. La magnetizzazione sarebbe sempre nulla. Lo spin viene introdotto a forza nell’equazione di Schrödinger. L’esistenza dello spin deriva dall’equazione di Dirac. Teorema di Bohr-von Leeuween Le proprietà termodinamiche sono date dalla funzione di partizione Z=e F = RR ... R QN i=1 dpi dri exp ⇥ ⇤ H(r1 . . . rN ; p1 . . . pN ) Dato che il campo magnetico entra solo nella forma pi + eA(ri ), può essere eliminato con uno shift dell’origine nell’integrazione dei momenti. (gli estremi di integrazione sono 1 e 1 e quindi non influenzati dallo shift) =) M = 0 1 - Origine momenti magnetici in atomi isolati. 2 - Atomi e ioni magnetici in un cristallo. m 3 - Momenti magnetici indipendenti in campo magnetico a T 6= 0. Legge di Curie. Smagnetizzazione adiabatica. 4 - Interazione fra momenti magnetici. Teoria di campo medio. Transizioni di fase. 5 - Causa dell’interazione fra momenti magnetici. 6 - Tipi di ordine magnetico. 7 - Domini Magnetici. Cicli di isteresi. 8 - Film e Nanowires Magnetici. 9 - Alcune applicazioni. 10 - Spintronica. SPIN, S, momento angolare intrinseco dell’elettrone (Dirac) 1 1 1 1 2 2 z S= ! S = ( + 1)} , S =± } 2 2 2 2 Atomo o ione con un elettrone Stati dati dai numeri quantici: n, l, ml , ms Spira percorsa da corrente ! momento magnetico ml numero quantico magnetico Anche lo spin produce un momento magnetico quindi In un campo B avremo un’energia magnetica (In meccanica quantistica un’Hamiltoniana) Emagn = µB (L + gs S) · B ATOMI CON PIÙ ELETTRONI Ogni elettrone caratterizzato dai numeri quantici to n = 1, 2, . . . l = 0, 1, . . . , n ml = l. . . . , l ms = 1/2, +1/2 1 s, p, d, f, . . . Aufbau Principle e Madelung Rule (con le opportune eccezioni) + Mendeleev Table Molti elementi hanno shell completi ed uno shell parzialmente riempito Shell completi non danno contributo magnetico (contributo diamagnetico) Per il magnetismo fondamentale capire quali stati sono occupati in shell incompleti. Quali ml e mz sono occupati? Ci interessa sapere se l’atomo (ione) ha un momento magnetico netto. Le tre regole di Hund 1a Regola Allineare gli spin (Massimizzare lo spin totale). 2a Regola Massimizzare il momento angolare orbitale totale compatibilmente col la 1a regola. 3a Regola Date le prime due regole, il momento angolare orbitale e quello di spin tenderanno ad allinearsi o antillanearsi. Il momento angolare totale risulterà essere J = |L ± S|. Il segno sarà + ( ) se lo shell sarà riempito per più (meno) di metà. Fe Z = 26 Ground State 1s2 2s2 2p6 3s2 3p6 3d6 4s2 Table 1: 2 "# L=2 1 " 0 " -1 " S=2 -2 " J=L+S=4 P r3+ 57 elettroni GS 1s2 2s2 2p6 3s2 3p6 3d10 4s2 4p6 4d10 4f 2 Table 1: 3 " L=5 2 " 1 S=1 0 -1 -2 J = |L -3 S| = 4. ALCUNE CONSEGUENZE I gas rari hanno L = 0, S = 0, J = 0. Atomi metalli alcalini hanno L = 0, S = 1/2, J = 1/2. (Cristalli di Li, N a, K, Rb, Cs hanno un comportamento magnetico molto debole). Atomi o ioni con shell riempito per metà hanno J = 0. ? Es. Eu3+ Shell incompleto 4f 6 Dobbiamo disporre 6 elettroni nei 14 stati che competono ad l = 3. Table 1: 3 " 2 " 1 " 0 " per cui si ha L = 3, S = 3 e J = |L -1 " -2 " S| = 0. -3 + + 1a regola Se sono paralleli, a causa del principio di Pauli, debbono stare lontani riducendo la repulsione coulombiana (contributo positivo all’energia). Quindi questa configurazione ha energia inferiore a quella con spin antiparalleli (possono stare vicini). Inoltre, se con spin antiparalleli i due elettroni possono stare vicini è anche maggiore lo schermaggio dell’interazione attrattiva con il nucleo. Analogo per seconda regola. Non conta l’interazione fra dipoli magnetici (interazione molto debole). Si tratta dell’interazione Coulombiana (interazione forte). TEOREMA di LARMOR. L’e↵etto di un campo magnetico uniforme B su di un corpo elettricamente carico implicherà un momento risultante dato da T = M ⇥ B, dove M è il momento magnetico della distribuzione di corrente. Il moto degli elettroni attorno al nucleo risulta essere, al primo ordine in B, lo stesso moto che si avrebbe in assenza di tale campo, a cui si deve sovrapporre un ulteriore moto di precessione attorno ad B, la cui frequenza angolare di precessione è data per ogni elettrone da: eB != 2m Frequenza di Larmor Se la corrente media intorno al nucleo fosse inizialmente nulla, l’applicazione di B provoca una corrente media finita intorno al nucleo. Precessione di Larmor di Z elettroni: I= Ze = T eB Ze 2⇡2m ! m = IAspira = Ze2 B < ⇢2 > 4m < ⇢2 >=< x2 > + < y 2 > distanza quadratica media dall’asse del campo < r2 >=< x2 > + < y 2 > + < z 2 > distanza quadratica media dal nucleo 3 < r >= < ⇢2 > se distribuzione di carica a simmetria sferica 2 2 ! = N µ0 Ze2 < r2 > V 6m Sostituzione minimale pi ! pi + eA(ri ) 1 B ⇥ r e B = r ⇥ A, scegliamo B = B ẑ 2 P (pi + eA(ri ))2 P H= i + i V (ri ) 2m P e P e2 1 = H0 + p · (B ⇥ r ) + |B ⇥ i i i i ri | 2m 2m 4 e P e P pi · (B ⇥ ri ) = B · (ri ⇥ pi ) = µB B · L ma 2m i 2m i A= Aggiungendo il contributo di spin abbiamo e2 2 P 2 2 H = µB (L+gs S) · B + B i (xi + yi ) 8m E n ! En + En Al secondo ordine della teoria delle perturbazioni abbiamo En =< n| H|n > + In conclusione abbiamo: ⇡ 10 n0 6=n En = µB B· < |L + gs S| > + 4 eV | < n| H|n0 > |2 E n E n0 P P n0 6=n X e2 2 (x2i + yi2 )|n >) + B < n| 8m 9 i ⇡ 10 B=1T | < n|µB B · (L + gs S)|n0 > |2 En E n0 eV ⇡ 10 9 eV Macroscopicamente T =0 Magnetizzazione: M = Suscettivita’: = 1 @E V @B @M @H T 6= 0 Lo stato di equilibrio dato dal minimo dell’energia libera F =U TS ! M = Shell completi: Gas nobili, Li+ , N a+ , K + ... L=S=J =0 P 2 e2 2 En = B < n| i (xi + yi2 )|n >) 8m = P 2 N e2 µ0 < 0| i ri |0 > V 6m Suscettività negativa # DIAMAGNETISMO Di Larmor Diamagnetismo, proprietà generale della materia LEGGE DI LENZ 1 @F , V @B @M = @H Diamagnetismo di Larmor Shell incompleti ma J = 0. Es. Eu3+ P 2 e2 2 E0 = B < 0| i (xi + yi2 )|0 >) 8m P n6=0 = P | < 0|µB B · (L + gs S)|n > |2 En E 0 P 2 N h e2 < 0| i (xi + yi2 )|0 > V 4m n6=0 2µ2B | < 0|(Lz + gs Sz )|n > |2 En E0 Paramagnetismo di van Vleck Dovuto agli stati eccitati Vediamo adesso il termine più importante sia dal punto di vista quantitativo che dal punto di vista qualitativo. IL “VERO” TERMINE MAGNETICO TEORIA CLASSICA DEL PARAMAGNETISMO DI LANGEVIN R1 0 E= µ·B= < cos✓ >= 0 d R 2⇡ 0 con 1 < cos✓ >= R⇡ d e 0 R⇡ 0 E cos✓sin✓d✓ sin✓d✓e r dr R 2⇡ 0 d R⇡ 0 r fissato R R⇡ 2⇡ sin✓d✓ ! d sin✓d✓ 0 0 µBcos✓ Il momento magnetico per unità di volume è dato da: M = <> media termica. N numero di spin per unità di volume. Dalla statistica di Boltzmann abbiamo: R 2⇡ 2 E N µ < cos✓ > R⇡ sin✓cos✓e µBcos✓ d✓ 0R = ⇡ sin✓e µBcos✓ d✓ 0 = kB T . Cambiamenti di variabile: s = cos✓, x = µB/kB T R1 esx sds 1 R1 esx ds 1 d = ln dx Z 1 esx ds = 1 d [ln(ex e dx x ) lnx] = cthx 1 ⌘ L(x) x L(x) è chiamata funzione di Langevin. 1 x x << 1 (µB << kB T ), segue cthx ' + x 3 Quindi: x3 x ! L(x) ' = µB/kB T . 45 3 N µ2 B M = N µ < cos✓ >= 3kB T da cui discende N µ2 = µ0 3kB T Legge di Curie tende asintoticamente a 1 Teorema di Wigner-Eckart ! L + gs S = g(JLS)J 3 1 h S(S + 1) L(L + 1) i g(JLS) = + , 2 2 J(J + 1) µ= g(JLS)µB J Un insieme di momenti angolari indipendenti J a temperatura T . H= µ·B 2J + 1 stati sono termicamente attivati Energia libera: e F = P Jz e BJz = g(JLS)µB = 1 kB T S = 1/2, L = 0 ! g(JLS) = 2 Z=e µB B +e µB B , F= -kB T lnZ N Momento per spin = µB tanh( µB B) ! M = µB tanh( µB B) V Per un generico J N M= JBJ ( V JB), =limH!0 h 2J + 1 i 2J + 1 BJ (x) = coth x 2J 2J h 1 i 1 coth x 2J 2J @M N (gµB )2 J(J + 1) C = µ0 = @H V 3 kB T T p = g(JLS)[J(J + 1)]1/2 numero efficace magnetoni di Bohr Funzione di Brillouin Legge di Curie Teoria classica di Langevin Legge di Brillouin Suscettività Magnetica Paramagnete C Legge di Curie C = T Torna tutto Niente é corretto Quenching momento angolare orbitale, L=0 Risultati corretti per ioni liberi. In un cristallo, ruolo del campo cristallino IMPORTANZA DELLA STATISTICA Cristallo ! se momenti angolari rimanessero vincolati ai singoli atomi, es. in un cristallo di atomi di metalli alcalini che i momenti sarebbero distinguibili hanno tutti gli shell completi più un elettrone s: J=1/2 ! STAT. BOLTZMANN C = LEGGE DI CURIE T MA Un cristallo di un metallo alcalino: formato da ioni positivi (perdono l’elettrone spaiato) e un gas di elettroni liberi delocalizzati ! STAT. FD = µ0 µ2B g(EF ) = cost Paramagnetismo di Pauli giustificazione intuitiva C Classico: = T T frazione / può rovesciare lo spin TF C T ! = cost T TF Funzione di Partizione di un Sistema Quantistico di Momenti Angolari J Z=e F = e B(J+1/2) Energia libera: Entropia: S = kB e B/2 F = e e B(J+1/2) B/2 kB T lnZ = ⇥ @F 2 = kB @ 1 = ( B) ( B) ⇤ ( B) + B 0 ( B) L’entropia dipende solo dal prodotto di B IMPORTANTE APPLICAZIONE Permette di ra↵reddare un sistema B/T SMAGNETIZZAZIONE ADIABATICA Problema: a temperature sempre più basse, prima o poi, può divenire importante l’interazione fra i momenti magnetici Slides successive Unica vera interazione magnetica: INTERAZIONE DIPOLARE Stima dell’energia di interazione magnetica dipolare Prendiamo due momenti magnetici (dipoli magnetici) m1 e m2 a distanza r, l’energia di interazione risulta essere: 1 U = 3 [m1 · m2 r 3(m1 · r̂)(m2 · r̂)] Momenti di dipolo magnetico atomico: m1 ⇡ m2 ⇡ gµB ⇡ e}/mc, per cui: ⇣ e2 ⌘2 ⇣ a ⌘3 e2 1 ⇣ a0 ⌘3 (gµB )2 0 U⇡ ⇡ ⇡ Ry 3 2 r }c r a0 (137) r nei solidi r ⇡ 2Å! U ⇡ 10 4 eV ⇡ 1 K. interazione piuttosto debole (1Ry= 13.6eV). Un’interazione fra momenti magnetici di origine coulombiana ( ISOLANTI: overlap delle funzioni d’onda elettroniche che decadono esponenzialmente a partire dal nucleo Stesso meccanismo che porta alla formazione della molecola H2 =) interazione solo con i primi vicini Metalli delle terre rare Interazione oscillante che decade lentamente cos(2kF r) / r3 consegue tecnologiche importanti Alcuni Modelli modello di HEISENBERG H= evita il doppio conteggio 1P i,j Jij Si · Sj 2 gµB B · INTERAZIONE DI SCAMBIO fra lo spin Si e lo spin Si P i Si ATTENZIONE: Quando si parla di modelli si scrive il momento angolare come S senza preoccuparsi che si tratti di S, o L o J. Per convenzione questa variabile la si chiama ”spin”. Consideriamo solo interazione a primi vicini scriviamo X 1 H=- J Si · Sj 2 <i,j> modello di ISING X 1 H=- J 2 <i,j> Modello Classico - Variabili i j gµB B · gµB B X Si i X i i i possono prendere i valori ±1 Largamente utilizzato anche per problemi non magnetici Interazione: Campo Medio, la teoria più semplice Supponiamo di avere un modello di Heisenberg (analogo per Ising e planare) H= 1 X J Si · Sj 2 <ij> gµB B · X Si i Il contributo all’Hamiltoniana di un particolare sito, i, prende la forma: ⇣X ⌘ H = Si · J Sj + gµB B i j6=i come se su questo sito agisse un campo efficace Bef f X 1 J Sj =B+ gµB i6=j Bef f oggetto complesso: dipende dalla configurazione di tutti gli Sj con ⌘ 6= j. In generale, irrisolubile Sj !< Sj > il valore medio all’equilibrio termico (la magnetizzazione M) < Sj >= V 1 M N gµB Sul sito i agisce un campo B composto dal campo esterno B e dal campo generato dai suoi vicini j Per l’invarianza traslazionale M non dipende dal sito Bef f = B + M V J0 = ; N (gµB )2 J0 = X Jij j (n.n.di i) J0 dipende dal numero di spin con i quali uno spin interagisce. Poniamo M = M0 (Hef f /T ) M0 : magnetizzazione in campo esterno B (pari a Bef f ), a temperatura T come si ottiene in assenza di interazione (teoria del paramagnetismo) Se B = 0 allora abbiamo Bef f = M ne consegue M (T ) = M0 ( M/T ) Se avremo una M 6= 0 come soluzione della precedente equazione vorrà dire che saremo in presenza di una magnetizzazione spontanea dovuta esclusivamente all’interazione Possiamo avere le soluzioni della precedente per via grafica. M x= T M (T ) = M0 (x), M (T ) = T x Grafico M vs x: una curva (dalla teoria di Langevin o Brillouin) per M (T ) = M0 (x); varie rette (per le diverse temperature) si ottengono da M = (T / )x. y 1.2 1 0.8 0.6 0.4 0.2 0.5 1 1.5 2 2.5 3 x Fig.5 Plot of y = tanh(x) and y = tx (the stratight lines with different t) as a function of x. t = T/Tc. Graphically the solution of x and y for the fixed T is obtained from the intersection of these two curves. <<Graphics`ImplicitPlot` (*Critical behavior*) ImplicitPlot[Evaluate[y-Tanh[ y/t]!0],{t, 0.1,1.02},{y,0,1}, PlotStyle"{Hue[0],Thickness[0.015]}, PlotPoints"100, AxesLabel"{"t","y"}, Background"GrayLevel[0.7], PlotRange"{{0.1,1.02},{0.01,1}}] y 1 0.8 0.6 0.4 0.2 0.2 0.4 0.6 0.8 1 t Fig.6 Spontaneous magnetization y as a function of t. The value of y is obtained from the equation y = tanh(y/t). t = T/Tc. y = 1 at t = 0. ! 8 Mean-field exponent2,3 12 Si possono avere tanti tipi diversi di ordine magnetico FERROMAGNETISMO ANTIFERROMAGNETISMO FERRIMAGNETISMO ORDINI ELICOIDALI