La radiazione di sincrotrone

La Radiazione di Sincrotrone
Dr. Stefania Benedetti
Corso di Laurea Specialistica/Magistrale in Fisica
Università di Ferrara
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La radiazione di sincrotrone
La luce di sincrotrone é la radiazione elettromagnetica emessa da un pacchetto di elettroni in moto a
velocità relativistiche (velocità prossime a quella della luce) quando viene deflesso dalla sua
traiettoria rettilinea tramite un campo elettromagnetico esterno.
Una particella carica accelerata irraggia:
Potenza irraggiata in un campo B
Quindi energia persa in radiazione elettromagnetica per unità di t:
2
P 
2 e cE
4
3 (m0c )
2
2
4
raggio di curvatura
2
La radiazione di sincrotrone
1946: Scoperta della radiazione di sincrotrone, come perdita di energia negli acceleratori di particelle;
1956: prime considerazioni sulla utilità della radiazione di sincrotrone
Anni ’60: primi tentativi per l’utilizzo come sorgenti di fotoni  anelli di accumulazione di elettroni per la
fisica sub-nucleare utilizzati in modo “parassita”, ossia a tempo perso, per esperimenti in fisica atomica,
molecolare e dello stato solido  “sorgenti di luce di prima generazione”
(ADONE a Frascati (I), DCI a Orsay (F), DORIS ad Amburgo (D), NINA a Daresbury (UK), SPEAR a Stanford (USA))
Anni ‘80: costruzione di acceleratori disegnati  “sorgenti di luce di seconda generazione”
BESSY a Berlino (D), il VUV e l’X-ray Ring del National Synchrotron Light Source a Brookhaven (USA), il SuperAco a
3
Orsay (F), SPEAR2 a Stanford (USA), e la Photon Factory a Tsukuba (J)
La radiazione di sincrotrone
Dagli Anni ‘90: progettazione e costruzione di “sorgenti di luce di terza generazione”
tipo di macchina
ρ(m)
E (GeV)
ωc (Hz)
λc
Piccolo acceleratore
(microtrone)
1
0.02
32*1012
60 μm
Sincrotrone tipico
(Grenoble)
40
2
8*1017
2.5 nm
Grande acceleratore
(CERN)
1000
100
4*1021
5*10-4nm
4
La radiazione di sincrotrone
European Synchrotron Radiation
Facility - Grenoble
Beamlines
Da che cosa è composta la macchina:
• Sistema di iniezione delle particelle cariche
• Camera da vuoto per accelerazione finale/accumulo delle particelle
• Cavità a radiofrequenza
• Magneti deflettori (bending magnets, insertion devices)
Anello di accumulazione
• Sistema di controllo
• Schermatura dalle radiazioni
• Beamlines = linee di luce di sincrotrone (il laboratorio sperimentale)
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La radiazione di sincrotrone
L’anello di accumulazione:
• Sistema di iniezione delle particelle cariche (elettroni, positroni):
Produce e accelera le particelle prima di lanciarle nell’anello.
1. a velocità pari a quella di finale  sistema più complesso e costoso, ma veloce  Refill
2. a velocità inferiore  l’anello deve portarle a E finale prima di poter essere utilizzato, più lento
Creazione di un fascio nuovo ad ogni iniezione
ESRF Grenoble
http://www.esrf.eu/AboutUs/GuidedTour/Anim2
• Camera da vuoto :
Tubo da vuoto in cui corrono le particelle , P=10-10-10-11 Torr per ridurre urti con gas residuo
• Cavità a radiofrequenza
Una volta lanciate con la giusta E, comincia il ciclo operativo: mantenere il fascio a condizioni costanti
per alcune ore.
La curvatura della traiettoria determina perdita di energia  cavità rf = zona con campo elettrico che
restituisce alle particelle l’energia persa. Frequenza
 2 

 rf  h A 

 T0 
t di percorrenza dell’anello (10-7 s)
Il calo di intensità del fascio è quindi interamente dovuto a una perdita di elettroni, non a una perdita di
energia (lifetime).
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La radiazione di sincrotrone
• Parametri
ESRF Grenoble
http://www.esrf.eu/AboutUs/GuidedTour/Anim2
Storage ring circumference
844 m
Electron energy
6 Gev
Energia degli elettroni Number of Beamlines
Corrente di fascio:
n. elettroni nell’anello
40 Beamlines
Lifetime:
tempo durante il quale
la corrente cala a 1/e
del suo valore iniziale.
Numero di bunch:
elettroni girano in pacchetti,
caratterizzati da distanza
temporale (ns)
Refill
Dimensione del fascio:
Hor e Ver rispetto a piano
dell’orbita
Emittanza:
estensione occupata dal
fascio nello spazio reale e
del momento.
Bassa emittanza = fascio in
cui particelle sono confinate
a piccola distanza e hanno
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approx lo stesso momento.
La radiazione di sincrotrone
• Oscillazioni di betatrone

Gli elettroni non hanno tutti la stessa traiettoria, hanno dispersione in energia e momento p , che
non è sempre parallelo al piano dell’orbita. Gli elettroni non stanno sempre al centro del bunch.

Per correggere le variazioni di p e mantenere gli elettroni in orbita si usano quadrupoli magnetici
 oscillazioni intorno al piano dell’orbita = oscillazioni di Betatrone.
• Oscillazioni di sincrotrone
Conseguenza di ΔE: elettroni con E diversa percorrono orbite diverse e entrano in cavità rf in tempi
diversi  risentono di tensioni diverse  avvicinamento in energia a elettroni di riferimento al
centro del bunch
Vrf
= oscillazioni intorno al centro del bunch.
elettrone di riferimento
• Lifetime
t
Tempo di vita è determinato da:
1. Scattering con gas residuo  miglioramento del vuoto
2. Scattering e-e nel bunch  correzioni da cavità rf.
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La radiazione di sincrotrone
• Sistema di deflessione = magneti deflettori
Bending Magnets
(dipoli magnetici)
tratti curvanti della traiettoria elettronica
già presenti in sincrotroni di I e II generazione
Insertion Devices
Introdotti nei sincrotroni di III generazione
• Wiggler
• Ondulatori
• Che tipo di radiazione producono?
• Perché sono di due tipi? (bastano i dipoli a
far curvare gli elettroni!)
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La radiazione di sincrotrone
Bending Magnets
Determina curvatura della traiettoria degli elettroni attraverso forza di Lorentz.
Caratteristiche interessanti della radiazione emessa:
• Alta intensità di fotoni
• Spettro continuo su un largo range (da infrarosso a raggi X duri)
• Collimazione del fascio sul piano dell’orbita  Piccole dimensioni del fascio di fotoni
• Polarizzazione della radiazione elettromagnetica (lineare, ellittica)
• Struttura temporale pulsata (ns)
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La radiazione di sincrotrone
Bending Magnets
2
P 
2 e cE
4
3 (m0c )
2
2
Energia emessa per unità di tempo in radiazione elettromagnetica
4
ecco perché gli elettroni!
E 
2 
4 e E
2
P 
c
4
3 (m0c )
2
Energia emessa per giro per elettrone
4
conoscendo la relazione che lega ρ e E/B e che la potenza totale emessa sarà la potenza emessa da un elettrone per giro
x il numero di elettroni / il periodo (i/e):
Ptot ( kW )  0 . 0265 E ( GeV ) B (T ) i ( mA )
3
Potenza totale emessa nell’anello
E = 1 GeV, ρ = 2m, B = 1.7 T, i = 100 mA  Ptot = 4.5 kW
Esempio
E = 2.5 GeV, ρ = 7m, B = 1.2 T, i = 100 mA  Ptot = 50 kW
Distribuzione spettrale della radiazione:
N ( h  )  1 . 256  10  G 1 ( y )
7
  E / m0c
flusso di fotoni
2

G 1 ( y )  y  K 5 / 3 ( t ) dt
y
, y  h / h c , h c 
3 hc 
4 
3
Energia critica del fotone
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La radiazione di sincrotrone
Bending Magnets
Soft x ray  bassa energia
Hard X ray  energia più alta
Spettro caratteristico
di una beamline di
ESRF
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La radiazione di sincrotrone
Bending Magnets
Distribuzione del fascio di fotoni:
dipende dall’emittanza (caratteristica dell’anello) e dal processo di emissione di radiazione
Caso classico: emissione a grandi angoli
Caso relativistico: emissione concentrata in
direzione tangenziale all’orbita
v << c
Polarizzazione della radiazione elettromagnetica:

• a piccole deviazioni dal piano dell’orbita, il vettore E
è parallelo al piano (polarizzazione lineare parallela)
• a maggiori deviazioni, c’è anche componente
crescente perpendicolare (polarizzazione L perp)
PL  ( I //  I  ) /( I //  I  )
• Fuori dal piano dell’orbita la polarizzazione è ellittica
PC  ( I R  I L ) /( I R  I L )
ψ
θ
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La radiazione di sincrotrone
Insertion Devices
Utilizzati per ottenere uno spettro della radiazione differente (ad es. con maggiore intensità a più alte
energie di fotone)  - non va modificata la simmetria dell’anello con aggiunta di BM diversi
- non si aumenta troppo l’energia degli elettroni
Sono strutture magnetiche realizzate con un sequenza di molti dipoli identici (2-5 m, 100-200
dipoli), disposti in successione con orientazione alternata.
Costituiscono strutture magnetiche lineari periodiche che vengono inserite nelle sezioni dritte
dell’acceleratore.
Wiggler: campi magnetici elevati (1 T), spettro continuo
IN dipoli = N x I1 dipolo (somma incoerente)
Ondulatore: campi inferiori (0.1 T) tali che il campo EM
emesso a una curva è in fase con quello della curva
successiva
IN dipoli = N2 x I1 dipolo (somma coerente)
Spettro caratterizzato da righe (armoniche) a determinate
energie.
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La radiazione di sincrotrone
Confronto tra lo spettro emesso da
un Bending Magnet, da un Wiggler e
da un Undulator.
Variando gap e campo magnetico tra i dipoli si
varia la posizione in energia delle armoniche.
Se la disposizione dei dipoli è aperiodica, si
ottiene una armonica intensa e mentre sulle
altre l’interferenza è negativa = minore intensità
 a basse E ho meno sovrapposizioni.
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La beamline
Il fascio di fotoni prodotto da bending manget/insertion devices viene raccolto dalla beamline e usato
per gli esperimenti.
Una finestra di apertura fa
uscire dall’anello di
accumulazione la radiazione di
sincrotrone e la incanala lungo
la linea
ESRF
Specchi/monocromatori
selezionano l’energia del
fotone da utilizzare nella
misura e collimano il fascio
(Stanza di controllo)
La sezione sperimentale
(endstation) è solitamente
una camera da UHV dove si
svolgono le misure e la
preparazione dei campioni
ELETTRA
Nel caso di raggi X duri la linea non necessita di UHV ma
può essere in aria. Ha però bisogno di opportune
protezioni contro le radiazioni.
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Il Free Electron Laser (FEL)
Mezzo attivo: fascio di elettroni liberi in moto attraverso
un ondulatore, che emette radiazione di S.
Condizione necessaria: elettroni devono mantenere la
stessa relazione di fase con i fotoni emessi ad ogni
oscillazione.  emissione spontanea.
Emissione stimolata: si intrappolano i fotoni prodotti in
una cavità ottica dove interagiscono col fascio di
elettroni.
 
1
2

U  1 

eB  U   mc 


2 
2  mc   E 
2
2
lunghezza d’onda dei fotoni emessi
Caratteristiche interessanti:
• possibilità di variare E dei fotoni (variando B,Eel,periodo)
• struttura temporale (<100 fs)
• coerenza
• flusso di fotoni (> di sorgenti laser convenzionali)17
Applicazione della luce di sincrotrone
Spettroscopie con luce di sincrotrone:
Spettroscopie ottiche: assorbimento di fotoni e spettroscopie correlate (analisi strutturali e magnetiche)
Spettroscopie elettroniche: spettroscopia di fotoemissione
Processi di Scattering : Diffrazione X, Scattering inelastico, Scattering elastico (es. magnetico, nucleare)
Microscopia (risoluzione 10-50 nm): X-ray imaging, Imaging di elettroni emessi (chimicamente selettivo,
informazioni elettroniche, magnetiche,…), nanofabbricazione (X-ray lithography)
Spettroscopie risolte temporalmente (pump-and-probe)
Spettroscopie in condizioni estreme (alte pressioni, alte temperature,…)
Applicazioni:
• Fisica dello stato solido
• Fisica delle superfici e nanostrutture/nanotecnologie
• Fisica della materia soffice
• Biologia strutturale e funzionale
• Campo medico (es. microtomografia, radiologia, mammografia) , beni culturali, …
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X-Ray Absorption Spectroscopy
Tecnica che fa uso della radiazione di sincrotrone per ottenere informazioni sullo stato chimico
e sulla struttura geometrica locale di campioni allo stato solido, liquido, o gassoso.
Si basa sulla misura del coefficiente di assorbimento della radiazione da parte
del materiale di cui è costituito il campione che si vuole studiare
I0(hν)
I(hν)
I(hν )=I0(hν)e-μ(hν)x
(hν) - coefficiente di assorbimento
-- x --
 (h ) 

i
i
i
(h )
i
concentrazione atomica
i
sezione d’urto di assorbimento
per un materiale costituito da un singolo elemento
 
dZ
4
A(h )
3
Recentemente viene molto utilizzata per comprendere la relazione tra la struttura atomica e le
proprietà fisiche e chimiche delle nanostrutture
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X-Ray Absorption Spectroscopy
Il processo è l’assorbimento di un fotone attraverso una transizione ottica degli elettroni del
sistema da uno stato fondamentale ψi a uno stato finale ψf , tale che:
h  E f  Ei

ˆ
Pif   i E  r 
versore Polarizzazione
elettrica
con ψf stato vuoto
2
probabilità di transizione ottica
da regola d’oro di Fermi  regole di selezione
f
posizione
dell’elettrone
Quindi (hν) è dato dal contributo di tutte le transizioni ottiche permesse per E=hν.
ATOMO
Righe Rydberg  En1-En2
0
continuo
n=∞
n=3
n=2
Soglia  En1 + continuo
(fotoelettrone)
n=1
E
elettrone libero
stati legati
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X-Ray Absorption Spectroscopy
SOLIDO
E
METALLO
E
ISOLANTE
elettrone libero
Ev
Ev
banda di conduzione
EF=0
livello di Fermi
Eg
banda di valenza
EC
EF=0
livelli di core
EB
EB
Transizioni intrabanda  solo in un metallo: nessuna soglia
Transizioni Interbanda  ha soglia
h  th  E g
Transizioni da livelli di core  ha soglia
h  th  E B
in un metallo
h  th  E B  E C
in un isolante
Sopra soglia  spettro continuo decrescente
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X-Ray Absorption Spectroscopy
E ( x, t )  E0e
i ( k0 x  t )
E ( x, t )  E0e
i ( n~ k 0 x   t )
E ( x, t )  E0e
 nI k0 x
e
onda elettromagnetica nel vuoto
in un mezzo, con
n~  n R  in I
indice di rifrazione complesso
i ( n R k0 x  t )
componente del campo che si propaga
onda attenuata dal mezzo (assorbita)
I E
2
  2nI k0
coefficiente di assorbimento
da relazioni di Kramers-Kronig ricavo relazione tra nI e nR
da cui ricavo R (riflettanza), T (trasmittanza), A (assorbanza)
da misura di μ si ottiene la
risposta ottica del sistema
22
X-Ray Absorption Spectroscopy
SOLIDO
Struttura a bande

E  E (k )
e
DOS ( E ) 
dN
E
dE
Se assumo stato iniziale costante in k
e Pif indipendente da hν:
soglia
 ( h  )  DOS ( E B  h  )
Misura del coefficiente di assorbimento
dà misura della DOS degli stati vuoti.
DOS ( E ) 

dS


 k E (k )


Punti critici a  k E ( k )  0 danno picco intenso
(solitamente vicino a soglia)
In realtà: - ho anche DOS di stato iniziale 
 ( h  )  convoluzione di DOS di stato iniziale e DOS di
stato finale = JDOS
- Pif dipendente da hν
- Effetti a molti corpi
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X-Ray Absorption Spectroscopy
Soglie di assorbimento
Eccitazione dei livelli di core
 sensibilità all’elemento chimico
Per poter fare questo genere di misura
è necessario avere un fotone X
variabile in energia
radiazione di sincrotrone
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X-Ray Absorption Spectroscopy
ΔE
Si è soliti dividere lo spettro in due zone rispetto alla soglia di assorbimento:
XANES - X-ray Absorption Near Edge Structure
0 < E < 30-50 eV
EXAFS - Extended X-ray Absorption Fine Structure
30-50 eV< E<1 keV
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XANES
• È sensibile alla densità di stati vuoti dell’elemento in studio  si possono
ottenere informazioni sullo stato chimico dell’elemento
• Le informazioni quantitative richiedono il calcolo della densità degli stati
(e non solo)
• Si possono ottenere informazioni qualitative
• È molto più intensa della regione EXAFS  si utilizza spesso nel caso in
cui la concentrazione dell’elemento considerato è bassa.
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EXAFS
B
A
B
B
A
A
KE=h-EB
  (h-EB)-1/2
ΔE
27
EXAFS
La presenza di oscillazioni in prossimità delle soglie negli spettri di assorbimento è nota dal
1920
La tecnica XAFS per la caratterizzazione strutturale si è sviluppata a partire dal 1970
Costruzione di sorgenti di luce di
sincrotrone (alta brillanza ed
energia variabile)
Sviluppo dei modelli teorici per la
comprensione dei dati
28
EXAFS
 (E )  
f
H i
2
 
i
- stato iniziale di core

- stato finale del fotoelettrone
ˆ

r
f
f
 i k  r
ˆ  r e  i
2
- versore di polarizzazione della luce
- operatore posizione
L’interferenza tra l’onda uscente dall’atomo assorbitore e le onde riflesse dagli atomi circostanti
nello stato | yf > dà origine alle oscillazioni XAFS.
Frequenza
distanza atomo assorbitore-atomi circostanti
Ampiezza
tipo e n. di atomi circostanti, ordine locale
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EXAFS
secondo vicino
primo vicino
assorbitore
• selettività chimica
• sensibilità all’ordine a corto raggio in termini di: distanze, tipo di atomi, numero di atomi,
disordine
non è necessario avere ordine a lungo raggio
 si puo’ applicare anche a campioni policristallini, amorfi, liquidi
L’interpretazione quantitativa degli spettri non è immediata
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EXAFS
Per campioni anisotropi (es. film sottili, nanotubi, nanofili) si può sfruttare la polarizzazione lineare della
radiazione di sincrotrone
ˆ
O
incidenza radente
Mg
ˆ
incidenza normale
Ag
struttura locale in piano e fuori piano
in direzione // e ┴ all’asse
 misura indipendente dei parametri reticolari lungo diverse direzioni
cristallografiche
 misura della distanza interatomica all’interfaccia tra due materiali
31
Misura del coefficiente di assorbimento
MODALITÀ DI ACQUISIZIONE
Trasmissione:
 I (E ) 
campioni sottili ed omogenei, spessore 1-10 m
 ( E ) x  ln  0

 I (E ) 
elevato rapporto segnale/rumore
camere di ionizzazione
 tipi di gas e valori di pressione per le  regioni di energia
Fluorescenza: misura del flusso di fotoni emessi dal campione: campioni sottili o diluiti
rivelatori di fluorescenza a stato solido
Electron yield: misura degli elettroni emessi surante il processo di assorbimento
 sensibilità alla superficie SEXAFS
Auger electron yield, total electron yield, partial electron yield
moltiplicatori di elettroni, analizzatori di elettroni
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Analisi dei dati
I  I 0e
 x
 x  ln
Io
I
- sottrazione del fondo pre-soglia
- calcolo del coefficiente di assorbimento atomico
- calcolo della funzione EXAFS
 (k ) 
  0
0
k 
2m

2
(h  E s )
- fit della (k) sperimentale con una (k) calcolata teoricamente, lasciando
liberi i parametri strutturali incogniti: distanza tra primi vicini, numero di
coordinazione, grado di ordine, ecc.
33
Analisi dei dati
1. Misura della curva di assorbimento e
calcolo della funzione EXAFS (k)
3. Confronto col
calcolo teorico
(fit)
2. Trasformata di Fourier  info in spazio reale
4. Struttura e
parametri reticolari
del miglior fit
34
Alcuni esempi
Film sottili di Fe su NiO(001)
EXAFS:
Struttura
XANES: Info su stato di ossidazione
Tramite XAFS si può ottenere una descrizione a livello atomico dell’interfaccia tra due materiali
 conseguenze sulle proprietà elettroniche e magnetiche
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Alcuni esempi
XANES risolta in tempo
Catalizzatori a base di ossido di cerio
Soglia L3 Ce
All’aumentare di T parte degli atomi di Ce passano dallo stato di ossidazione 4+ allo stato di
ossidazione 3+
 Comprensione dei meccanismi alla base dei processi catalitici
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Photoemission Electron Microscope (PEEM)
Si può fare microscopia illuminando un’area della superficie col fascio
di fotoni (qualche micron) e raccogliendo gli elettroni emessi risolti
spazialmente.
Un complesso sistema di ottiche raccoglie gli elettroni con
risoluzione spaziale di 10 nm e ricostruisce l’immagine della
superficie.
Si possono quindi ottenere informazioni non solo sulla morfologia, ma soprattutto sulla chimica,
sulle proprietà elettroniche e su varie proprietà fisiche (ad es. magnetiche) risolte nello spazio.
37