Fononi e vibrazioni reticolari Le vibrazioni del reticolo si possono studiare, pensando al dualismo onda corpuscolo, come particelle la cui energia è quantizzata: i fononi. Si tratta di oscillazioni elastiche del reticolo, vedremo che esse possono essere eccitate termicamente o dalla radiazione elettromagnetica e si comportano proprio come i fotoni, sono cioè bosoni. Anche le onde sonore che si propagano in un cristallo sono fononi. La prova della quantizzazione dell’energia del fonone si trova nel comportamento della capacità termica dei solidi cristallini al variare della temperatura. Un metodo semplice per determinare la relazione di dispersione fononica consiste nello studio dei fenomeni di diffusione anelastica di fasci neutronici. L’interazione con le altre particelle e i campi avviene “come se” il fonone avesse un momento K In realtà questo è un punto concettualmente piuttosto delicato, infatti, eccezion fatta per il fonone a K =0, tutti gli altri casi implicano la coordinata relativa degli atomi del cristallo. Per questo motivo, ad esempio, una molecola di idrogeno avrebbe coordinata vibrazionale internucleare r1-r2 che è una coordinata relativa e non ha momento lineare. La coordinata del centro di massa, invece, può avere momento lineare e corrisponde al moto uniforme del centro di massa. Tuttavia per gli scopi più pratici è come se il fonone avesse un suo momento che soddisfa a leggi di conservazione che, nei cristalli, si possono intendere come regole di selezione. Solo il fonone a K=0 ha un momento fisico, in questo caso si parla di fonone di modo comune. Sappiamo che in un processo di scattering alla Bragg, in cui viene coinvolto un fotone, vale la relazione: k' k G Vale la pena di osservare che, nel caso di un processo di riflessione, il cristallo “rincula” con un momento G Nel caso di processi anelastici deve comunque conservarsi il momento, quindi devono valere le relazioni: k'K k G k' k K G creazionedi un fonone assorbimento di un fonone Inoltre deve valere la legge di conservazione dell’energia: ' Ricordiamo che valgono le relazioni: Fotone c k n c n Essendo vs la velocità del suono. Fonone p k 2v s vsK In un processo di diffusione del fotone si può pensare che l’onda elastica del cristallo modifichi localmente la concentrazione atomica e quindi produca una variazione locale dell’indice di rifrazione. In questo modo le proprietà ottiche del mezzo vengono modulate dall’onda sonora. Allo stesso modo si può immaginare che l’onda luminosa produca delle deformazioni meccaniche del mezzo e ne modifichi, quindi, le proprietà elastiche. Osservando che la velocità del suono vs è molto più piccola della velocità della luce, si può concludere che il fonone può portar via (se creato) solo una piccola parte dell’energia del fotone. Questa considerazione è strettamente legata con la frequenza di oscillazione caratteristica dei fononi che è molto minore della frequenza di oscillazione di un’onda elettromagnetica: ck v s K ck vsK fotone (’, k’) fotone (,k) fonone (,K) ' ma k' k k n K 2k sin 2 ’, k’ vsK c f Dove n è l’indice i rifrazione, quindi: K2 n c sin 2 2v s n c sin ,K ,k 2 Quest’ultima, quindi, è la frequenza dei fononi prodotti da un processo di scattering anelastico (ad angolo f ) di fotoni. I solidi sono caratterizzati anche da uno spettro fononico caratteristico che può essere studiato utilizzando diverse sonde la più efficace è costituita da un fascio di neutroni. In questo caso: k k'G K 2 P Tincidente 2M n 2k 2 Tincidente 2M n 2 k 2 2 k '2 k 2M n 2M n P k Dove il segno + corrisponde alla creazione di un fonone mentre il segno – corrisponde all’assorbimento di un fonone. Vibrazioni di reticoli monoatomici. Si consideri un cristallo la cui base sia costituita da un solo atomo, ad esempio un reticolo cubico. Quando un’onda si propaga nel cristallo, interi piani cristallini si muovono in fase. Se l’onda è longitudinale i piani si muovono parallelamente alla direzione di propagazione. Se l’onda è trasversale i piani si muovono in direzione ortogonale alla direzione di propagazione. In queste condizioni si può studiare il moto di un intero piano fissando l’attenzione su un singolo atomo di coordinata us e il problema si riduce ad un caso unidimensionale. Il problema si può studiare nel cosiddetto “limite armonico”, facendo l’ipotesi che le forze che producono gli spostamenti dei piani siano di tipo elastico e che, quindi, si possa applicare la legge di Hooke secondo la quale sforzi e deformazioni elastiche sono proporzionali per il tramite di una costante elastica. Caso reale Legge di Hooke Immaginiamo, quindi, il nostro sistema come costituito da una catena lineare di atomi di massa M, posti tutti alla stessa distanza e connessi da molle di costante elastica Cp a M Cp us-2 us-1 us us+1 us+2 In queste ipotesi la forza che agisce sull’s-esimo atomo si può scrivere come: Fs C p u s p u s ) p Dove il termine fra parentesi rappresenta lo spostamento. Si noti che il modello proposto prevede un solo tipo di costanti elastiche, eventualità non necessariamente vera ad esempio nel caso di oscillazioni trasversali e longitudinali. L’equazione del moto del piano s, nell’ipotesi che le interazioni siano limitate ai primi vicini e che le costanti elastiche siano sempre uguali, è: d 2u s M C us 1 us 1 2us ) 2 dt Le soluzioni dell’equazione del moto si devono cercare nella forma di un’onda corrente: u s u(0)e iskait Essendo a la distanza fra i piani. Calcolando le derivate si ottiene: du iu (0)ei s )ka it dt d 2u 2 i s )ka it u ( 0 ) e dt 2 Modo acustico L’equazione del moto diviene: M 2u (0)eiskae it Cu 0) ei s 1)ka e it ei ( s 1) ka e it 2e iska M 2 C eika e ika 2 Si noti adesso che : ) eika e ika coska) 2 M 2 2C coska) 1) ) Quindi: 2 2C 1 coska) M Ricordando le formule di duplicazione degli archi si può scrivere: 2 ka 2 ka ) cos ka cos sin 2 2 ka ka ka ka coska) cos 2 sin 2 sin 2 sin 2 2 2 2 2 ka coska) 1 2 sin 2 2 2C Quindi: 1 coska) 4C sin 2 ka 2 M M 2 1 2 ka 4C sin M 2 Cioè: 1 2 ka 4C sin M 2 Come si vede la relazione di dispersione fononica si ripete periodicamente al di fuori dell’intervallo che racchiude la prima zona di Brillouin (-/a +/a). Velocità di Gruppo Per un pacchetto d’onde la velocità di gruppo è definita come : v g K Quest’ultima rappresenta la velocità con cui si trasmette l’energia nel mezzo, nel nostro 1 caso si trova: Ca 2 v g M 2 Ka cos 2 Agli estremi della zona di Brillouin K a Quindi l’argomento del coseno è Cioè vg = 0 il che significa che l’onda corrispondente è un’onda stazionaria!! 2 Limite a grandi lunghezze d’onda In questo caso Ka<<1, quindi: 1 2 cos Ka ) 1 Ka ) 2 2C 1 cosKa )) C Ka )2 2 M M C Ka M Il limite a grandi lunghezze d’onda è anche detto limite al continuo, poiché, in questo caso la velocità di propagazione dell’onda è proprio la velocità del suono ed è indipendente dalla frequenza. v K a C M Reticolo con due atomi per cella primitiva In questo caso ogni cella è costituita da due atomi con massa diversa come nel caso dell’NaCl. In realtà non è necessario che siano diverse le masse, la relazione di dispersione ed i modi che si possono propagare nel sistema cambiano anche se sono diverse le costanti elastiche. Definiamo il problema con le seguenti ipotesi: 1) l’interazione avviene solo fra i primi vicini 2) Le costanti di forza sono tutte uguali 3) Le masse sono diverse. In questo caso le equazioni del moto sono: d 2 u 2 s 1 M1 C u 2 s 2 u 2 s 2u 2 s 1 ) 2 dt d 2u2s M2 C u 2 s 1 u 2 s 1 2u 2 s ) 2 dt Anche in questo caso cerchiamo le soluzioni nella forma di onde correnti, stavolta, però, si deve tener presente che le ampiezze sui piani pari e dispari possono essere diverse. Dette x ed h queste ampiezze, possiamo scrivere : u 2 s 1 xe i 2 s 1)Kat u 2 s he i 2 sKat du 2 s 1 ix ei 2 s 1)Kae it dt d 2u2 s 1 2 i 2 s 1) Ka it x e e 2 dt u 2 s hei 2 sKa)e it u 2 s 2 hei 2 s 2 )Kae it Quindi, l’equazione del moto per la massa in posizione2s+1 diviene: ) 2 M 1xei 2 s 1)Ka C hei 2 s 2 )Ka hei 2 sKa 2xei 2 s 1)Ka C h ei 2 s 2 )Ka ei 2 sKa 2xei 2 s 1)Ka ) ) 2x 2 M 1xeiKa C h ei 2 Ka 1 2xeiKa 2 M 1x C h eiKa e iKa eiKa e iKa cos Ka ) 2 M 1x 2Ch cos Ka ) 2Cx 2 x 2C 2 M 1 h 2C cosKa ) 0 ) Allo stesso modo, ma usando l’equazione per la massa M2, si trova: ) x 2C cosKa ) h 2C 2 M 2 0 x 2C 2 M 1 ) h 2C cosKa ) 0 Si tratta di un sistema di equazioni lineare omogeneo, la cui soluzione si ottiene dall’annullarsi del determinante dei coefficienti: ) x 2C cosKa ) h 2C M 2 0 2 2C 2 M 1 2C cosKa ) 0 2C cosKa ) 2C 2 M 2 2C M )2C M ) 2C cosKa ))2C cosKa )) 0 2 2 1 2 4C 2 2C 2 M 2 2C 2 M 1 4 M 1M 2 4C 2 cos 2 Ka ) 0 4 M 1M 2 2 2C M 1 M 2 ) 4C 2 1 cos 2 Ka )) 0 sin 2 Ka ) cos 2 Ka ) 1 1- cos 2 Ka ) sin 2 Ka ) 2C M 1 M 2 ) 4C 2 M 1 M 2 ) 4M 1M 2 4C 2 sin 2 Ka ) 2 2 M 1M 2 2 M M2 C C 1 M M 1 2 2 M 1 M 2 )2 4M 1M 2 sin 2 Ka ) M 12 M 22 1 1 C 2 C M M 2 1 M 12 M 22 1 1 4M 1M 2 sin 2 Ka ) M M M 12 M 22 2 1 2 Se K è piccolo, Ka<<1 per cui si ottiene: 1 1 M M 2 1 2C 2 K 2a 2 M1 M 2 ) 2 2C Branca Ottica Branca Acustica Se 2a è il periodo del reticolo, la prima zona di Brillouin è definita dai valori di K compresi nell’intervallo –/a, +/a. Al bordo zona si trovano i valori : 2C M 1 1 2 2C M 2 1 2 Quindi le frequenze comprese fra questi due valori di sono proibite e non esiste una soluzione in forma di onda viaggiante. Eventuali soluzioni dell’equazione del moto del sistema danno valori complessi di K e quindi l’onda è evanescente (si smorza). Per K=0 e la prima delle due soluzioni, si trova : M x 2 h M1 Cioè gli atomi vibrano uno contro l’altro tenendo fisso il centro di massa. Questo tipo di oscillazione si può produrre in un cristallo ionico utilizzando il campo elettromagnetico di un’onda luminosa, da ciò il nome di “branca ottica”. Per la branca acustica invece, a K=0 si trova 2=0 e z=h, 1 1 2C M M2 Modo ottico 1 1 2 1 2C 2 M1 2C M2 1 2 Modo acustico La presenza di impurezze nel reticolo può dar luogo a fononi localizzati Con una semplice analogia con il fotone dell’onda elettromagnetica possiamo affermare che l’energia di vibrazione del reticolo cristallino è quantizzata; un’onda elastica con frequenza ha un’energia pari a: 1 n 2 Il termine ½ rappresenta l’energia di punto zero che appare per i fononi come per i fotoni come conseguenza della loro equivalenza ad un oscillatore armonico quantistico con frequenza . Infine osserviamo che il numero di fononi può quantisticamente essere descritto dalla statistica di Bose-Einstein: 1 n ) e kT 1 Quindi aumentando la temperatura aumenta il numero di fononi, il che, classicamente, significa che gli atomi hanno una maggiore ampiezza di vibrazione. Capacità termica del reticolo La capacità termica a volume costante, da un punto di vista termodinamico, si calcola come: S E Cv T T T v v Avendo indicato con S l’entropia del sistema, con E l’energia interna e con T la temperatura. E’ noto che a temperatura ambiente la capacità termica di quasi tutti i solidi vale 3NKB,, essendo N il numero di particelle del solido. A temperature più basse la capacità termica decresce come T3 negli isolanti e come T nei metalli, fanno tuttavia eccezione i materiali superconduttori. Inoltre i solidi magnetici mostrano un grosso contributo alla capacità termica quando la temperatura si avvicina al valore per cui i momenti magnetici si ordinano. Questo comportamento può essere facilmente compreso ricordando che l’ordine modifica in maniera sostanziale il valore dell’entropia del solido ( S=k log(W) ). E’ molto interessante cercare di valutare il contributo alla capacità termica dovuto ai modi normali del reticolo. I modi normali devono essere considerati fra di loro indipendenti, quindi l’energia di un modo dipende solo dalla frequenza del modo e da n, il numero di occupazione dei fononi. A temperatura ambiente ed all’equilibrio termico il numero di occupazione di può valutare usando la statistica di Bose - Einstein: 1 n e k BT 1 Modello di Einstein L’energia media di un oscillatore di frequenza è : n Se abbiamo N oscillatori, tutti oscillanti a frequenza l’energia totale è: E N n N n e 1 1 k BT Quindi la capacità termica degli oscillatori sarebbe: e ) E 2 Cv Nk B ) ) 2 T v e 1 ) Ad alte temperature (1/kBT piccolo), e sostituendo N con 3N (poiché ogni particella ha in effetti tre gradi di libertà e può quindi sostenere tre modi di oscillazione indipendenti), si trova: Cv 3Nk B (Legge di Dulong e Petit) A basse temperature Cv decresce come e ) Mentre i risultati sperimentali Indicano un andamento come T3. In effetti il modello fallisce perché è stato ipotizzato che tutti gli oscillatori hanno la stessa frequenza. Conteggio dei modi normali All’equilibrio termico l’energia di un insieme di oscillatori con frequenze k e: E nk k k Ciascun <nk> è legato ad k dalla funzione di distribuzione: 1 n e k BT 1 Sostituiamo, allora, la somma con un integrale, nell’ipotesi che il cristallo possegga D()d modi di vibrazione nell’intervallo di frequenze comprese fra e +d: E dD ) n, T ) Per calcolare la capacità termica basta derivare E rispetto a T, il che si riduce ad operare su <n(,T)>. Resta il problema di valutare la densità degli stati (D() per intervallo unitario di frequenza. Supponiamo di considerare prima il caso semplice della catena lineare monoatomica di lunghezza L con N+1 particelle poste a distanza a una dall’altra. Ipotizziamo, inoltre che le particelle in posizione s=0 ed s=N siano fisse. Ciascuno dei modi normali si descrivere come un’onda stazionaria: us u0)e ik t sinsKa) Dove k è legata a K dalla relazione di dispersione fononica. I valori di K sono imposti dalle condizioni al contorno: K / L, Per K=/L si trova: K 2π/L 3π/L ....... N 1)π / L us sinsa / L ) La soluzione us si annulla per s=0 e per S= N come richiesto dal fatto che questi punti sono fissati. In altre parole abbiamo N-1 soluzioni indipendenti e valori di K permessi, tante sono anche le particelle che si muovono nella catena. Il numero di modi per intervallo unitario di K è detto “densità degli stati nello spazio K”. Nel caso della catena lineare monoatomica di costante reticolare a, esiste un modo per ciascun intervallo DK=/L per cui la densità degli stati W(K) è: W K ) L/π per K π/a 0 per K π / a Ci interessa conoscere il numero di stati per intervallo unitario di frequenze D(): D )d wK ) dK wK ) d d d d dK La velocità di gruppo d/(dK) si può ottenere dalla relazione di dispersione. Si ottiene una singolarità ogni volta che la relazione di dispersione (K) è orizzontale (d/(dK)=0). Se si utilizza l’approssimazione del mezzo continuo, o di Debye, =vK per cui v è la velocità del suono : d/dK=v. In questa ipotesi la D() in una dimensione sarà zero per K>/a e altrove assume il valore: D ) L v Lo spettro, quindi, è troncato a D=v/a in modo che il numero di modi è sempre N. Il valore ottenuto per la D è la densità degli stati per ciascuna polarizzazione, poiché sono possibili tre diverse polarizzazioni per ciascun valore di K, è necessario sommare la D() sulle tre polarizzazioni usando i valori propri della velocità del suono per ciascuna polarizzazione. Per N oscillatori a frequenza E si ha D()=Nd(-E). Ricordando la relazione di dispersione per una catena monoatomica: Dove 4C M m 1 2 m sin Ka 2 Essendo m la frequenza massima La relazione inversa che lega K alla frequenza è: dK 2 1 d a m m K 2 1 sin a m Quindi: 2 1 2 2 a m2 2 m Possiamo perciò calcolare la densità degli stati D(): D ) wK ) dK L 2 d a 1 2 m 2 Come si vede la densità degli stati è singolare quando =m, il che deriva dal fatto che la velocità di gruppo è zero quando K=/a. Evidentemente questo comportamento è valido solo nel caso semplice di un reticolo monoatomico e nell’approssimazione a primi vicini. Nel caso di un reticolo biatomico la branca ottica darà luogo a singolarità alle frequenza più alte e più basse che delimitano lo spettro, la dove la tangente della relazione di dispersione è parallela (d/dK=0). ) Densità degli stati in tre dimensioni Con un ragionamento analogo a quello già applicato al caso in una dimensione, consideriamo un cubo di lato L che contiene N3 atomi. Il vettore d’onda K è determinato dalle condizioni: exp iK x x K y y K z z ) exp iK x x L) K y y L) K z z L)) 2 4 N ; ; ..... I valori di Kx, Ky, Kz permessi sono: 0; L L L In altri termini ad ogni valore di K permesso corrisponde un volume dello spazio K pari a (2/L)3. Quindi il numero di modi permessi per ogni stato di polarizzazione, in questo caso è: 3 L w( K ) 2 Quindi la densità degli stati in tre dimensioni e per intervallo di frequenza compresa fra e +d diventa: L D )d d 3 K wK ) cr 2 3 3 d K cr L’integrale essendo esteso alla superficie dello spazio K per cui le frequenze sono comprese fra e +d Consideriamo adesso un elemento di area dS nello spazio K sulla superficie a frequenza costante . In questo modo l’elemento di volume nello spazio K compreso fra due superfici la cui differenza in frequenza è d, non è altro che un cilindro di base dS ed altezza dK : d dK K K dK Quindi la densità degli stati si può scrivere come: L D )d 2 3 3 dS L 3 crd K 2 K d L D ) 2 3 dS vg Dove vg è la velocità di gruppo. Resta da calcolare l’integrale che è esteso alla superficie a frequenza costante . A tale scopo approssimiamo il sistema ad un mezzo continuo (approssimazione di Debye). In questo caso la velocità di gruppo coincide con la velocità del suono e =Kv, quindi: dS 1 4K 2 4 2 vg v dS v v3 2 2 L3 L 4 D ) 3 2 2 v 3 2 v 3 D D 2 L3 D3 L3 N 2 3 d 2 3 2 v 6 v 0 La frequenza D è determinata dalla condizione : La frequenza D corrisponde ad un vettor d’onda KD =D/v dello spazio K dove : 6 N ) 2 KD 1 3 L E’ facile intuire che KD rappresenta il raggio della sfera che contiene i K permessi nello spazio K. Riassumendo l’approssimazione di Debye consiste nell’utilizzare in vece della reale relazione di dispersione quella lineare =vK, e , inoltre, si sostituisce alla corretta regione di integrazione dello spazio K (che sarebbe la zona di Brillouin), una regione sferica. Nella realtà il calcolo della funzione di distribuzione D() può essere anche molto complesso e si affronta con l’uso di elaboratori elettronici, questo perché si devono trovare il numero di punti che giacciono in piccoli intervalli uguali di valori di . Le funzioni di distribuzione per i reticoli reali hanno spesso delle singolarità note come singolarità di van Hove, l’origine delle quali risiede nel fatto che in quei particolari punti dello spazio K la velocità di gruppo è nulla. Modello di Debye per la capacità termica reticolare L’energia E all’equilibrio termico era: E dD ) n, T ) Ma: 2 L3 D ) 2 2 v3 n 1 e 1 D Quindi: 2 L3 E 2 3 d 2 v e - 1 0 Quest’ultima è valida per ogni stato di polarizzazione. Ipotizzando che la velocità sia indipendente dalla polarizzazione, si dovrà moltiplicare l’energia per tre: D 2 L3 3L3 E 3 2 3 d 2 3 2 v e 1 2 v 0 Ponendo 3 e 1d 0 D xD K BT T x K BT 3L3K B4T 4 E 2 2 v3 4 D D x3 0 e x 1dx In questo modo possiamo definire una “temperatura di Debye” attraverso la frequenza di taglio D . Infatti: KD D v 6 N ) 2 L 1 3 D 6 N KB KB L T E 9 NK BT 3 D x3 0 e x 1dx 2 ) 1 3 v Per ottenere la capacità termica è necessario differenziare l’energia rispetto alla temperatura: 3 dE 3L dT 2 2 v3 dE 3L3 2 dT 2 2 v3 K BT 2 D d 0 dT 4e 3 d e 1 T d 9 NK B 2 e 1 0 D ) 3 xD x 4e x e x 0 ) 1 2 dx Nel limite per alte temperature quando T>> la capacità termica si approssima al valore classico 3NKB, infatti in questo caso ex si può sviluppare in serie: ex=1 + x+… e si trova: dE T 9 NK B dT 3 xD 3 x T 1 3 dx 9 NK xD B 0 x 2 3 4 Cv dE 3NK B dT xD D K BT T Limite a basse temperature Quando la temperatura è molto bassa si può estendere l’integrale sulle frequenze all’infinito, in questo caso si ha: T E 9 NK BT 3 x3 0 e x 1dx Si tratta quindi di svolgere l’integrale: 4 x3 3 sx dx x dx e 0 e x 1 0 15 s 1 T 4 NK BT E 9 NK BT 3 5 2 15 3 4 4 12 NK B cv 5 4 T 3 In conclusione a basse temperature cv è proporzionale a T3. L’approssimazione è molto buona perché a basse temperature sono attivi solo i modi acustici a grande lunghezza d’onda del cristallo, che effettivamente “vedono” il mezzo come continuo. Concludiamo osservando che la legge ora dedotta si può ricavare anche con un ragionamento più semplice, Si osservi che a basse T sono “attivi” solo i modi con K BT L’energia di questi modi è circa KBT. Nello spazio K il volume occupato dai modi eccitati è dell’ordine di (K/KD)3. Se ci sono N atomi avremo in totale N(T/)3 modi eccitati, ciascuno con energia KBT. L’energia interna, quindi è: 3 T E N K BT T cv NK B 3