ottica - Optotesys

OTTICA
Appunti di
Iari-Gabriel Marino, Ph.D.
University of Parma
Physics Department
Viale G.P. Usberti, 7/a
43100 Parma - Italy
e-mail: [email protected]
web: http://www.fis.unipr.it/home/iari-gabriel.marino/
Tel. +39 (0) 521 906212
Fax +39 (0) 521 905223
1 O TTICA
GENERALE
1.1 OTTICA ONDULATORIA
1.1.1
Le onde
Onde: tutto ciò che è descritto da una funzione che sia soluzione dell’equazione d’onda.
…
Onde
Soddisfano
l’Eq. delle onde
…
Piane
…
Sferiche
Monocromatiche
Soddisfano l’Eq. di
Helmoltz
Parassiali
Soddisfano l’Eq.
di Helmoltz
parassiale
Paraboloidali
Gaussiane
Hermite-Gauss
Laguerre-Gauss
“Beams”
Bessel
1.1.2
Onde monocromatiche
Un'onda monocromatica è rappresentata da una "funzione d'onda" (fdo) con dipendenza temporale
armonica. In ogni punto dello spazio una funzione armonica oscilla sinusoidalmente con ampiezza fissata.
Tuttavia l'ampiezza di oscillazione e la fase cambiano di punto in punto:
fdo:
u(r,t) = a(r)cos[2t+(r)].
Essa si può scrivere in "Rappresentazione Complessa" (RC):
fdoRC:
U(r,t) = a(r) exp[j(r)] exp(j2t) = O(r) exp(j2t).
dove u(r,t) = Re{U(r,t)} = ½ [U(r,t) + U(r,t)*].
Abbiamo definito O(r) come l'Ampiezza Complessa della fdo in RC (ACfdoRC):
ACfdoRC:
O(r) = a(r)exp[j(r)]
da cui: U(r,t) = O(r)exp(j2t)
Ogni fdo è tale perché soddisfa l'Equazione delle Onde (EdO) che nei tre casi è:
1  2u
EdO per la fdo:
2u 
EdO per la fdoRC:
2U 
EdO per la ACfdoRC:
 2O  k 2O  0
c2 t 2
0
1 2U
c 2 t 2
0
(Equazione di Helmoltz, EdH)
dove c = c0/n e k = 2/c = nk0.
Esempi particolari di fdo sono l'onda piana (op), l'onda sferica (os), l'onda parassiale (opx), che, oltre a
essere armoniche nel tempo, sono armoniche anche nello spazio, cioè hanno una forma del tipo Acos(tkr):
op:
O(r)=Aexp(-jkr)
os:
O(r)=(A/r) exp(-jkr)
opx:
O(r)=A(r)exp(-jkz)
con A(r) "lenta".
dove A è complessa e prende il nome di complex envelope.
1.1.2.1
Onda piana (op)
Una fdo rappresenta una op tutte le volte che la sua ampiezza a(r) è costante e che la sua fase (r) è
lineare nel vettore r, cioè: (r) = - kr + ; infatti in tal caso si ottiene:
O(r) = a(r)exp[j(r)] = a exp[-j kr] exp[j ] = A exp[-j kr]
dove A = a exp[j ]. La fdo è:
u(r,t) = a(r)cos[2t+(r)] = a cos[2t - kr + ].
L’onda si propaga in direzione k. Se k è parallelo a z si ha:
u(r,t) = a(r)cos[2t+(r)] = a cos[2t - kz + ]
e
U(r,t) = A exp[j(2t-kz)] = A exp[j2(t-z/c)]
essendo 2/c = k.
1.1.2.2
Onda sferica
Una fdo rappresenta una os tutte le volte che la sua ampiezza a(r) va come 1/r e che la sua fase (r) è
lineare nel modulo del vettore r, cioè: (r) = - k r + .
1.1.2.3
Onda parassiale (opx)
Per costruire un’onda parassiale si parte da un’onda piana, che si propaga ad esempio lungo z, A exp(-jkz)
e si modula lentamente A(r) in r.
Le opx sono molto utilizzate. L'EdH nel caso di opx diventa:
EdH per opx:
 T2 A  j2k
A
0
z
(Equazione di Helmoltz per opx)
dove 2T = 2/x2 + 2/y2 è l’operatore Laplaciano trasversale e si annulla se A è funzione della sola z.
Due tipi particolari di opx sono le onde paraboloidali (opb) e le onde gaussiane (og):
opb:
O(r)=(A/z)exp(-jk2/2z) exp(-jkz)
og:
O(r)=[A/q(z)]exp[-jk2/2q(z)] exp(-jkz)
1.1.2.4
con 2=x2+y2,
con 2=x2+y2, q(z)=z+jz0.
Polarizzazione
Il campo elettrico (vedere la sezione sull’ottica elettromagnetica) definito come funzione d’onda è:
(r,t) = a(r)cos[2t+(r)] = Re{E(r,t)} = Re{a(r)exp[j(r)]exp(j2t)} = Re{E(r) exp(j2t)}.
L’onda piana è che viaggia in direzione z è:
(r,t) = a cos[2t - kz +  ] = A exp[j(2t-kz)].
La polarizzazione della luce è determinata dall’evoluzione temporale della direzione del campo elettrico 
nello spazio. Ora  è un vettore e per luce monocromatica le tre componenti di  variano sinusoidalmente
nel tempo con la stessa frequenza  ma con fase e ampiezza differenti. Per un’onda piana che viaggia in
direzione z, la componente z è nulla e il campo elettrico totale  rimane:
(z,t) = xx + yy = ax cos[2t - kz +  x] x + ay cos[2t - kz +  y] y =
= Re{Ax exp[j(2t - kz)]x + Ax exp[j(2t - kz)]y} = Re{(Axx + Ayy) exp[j(2t - kz)]} = Re{A exp[j(2t - kz)]}
dove x e y sono versori. Quindi:
A = Axx + Ayy = axexp( x) x + ayexp( y) y.
1.1.2.5
Intensità ottica
Il campo elettrico di un’onda monocromatica, includendo la polarizzazione, è definito da:
(r,t) = Re{E(r,t)} = Re{E(r) exp(jt)}.
L’intensità dell’onda piana è:
I = <22(r,t)>/2 = |E(r) exp(jt)|2/2 =
= |E(r)|2/2 =
= |A exp(-jk·r)|2/2 = |A|2/2
dove  = 0/n = (0/0)1/2/n = 377 /n è l’impedenza del mezzo.
Il flusso di fotoni è:
 = I/ħ
1.1.3
Slowly Varying Envelope Approximation (SVEA)
Se l’ampiezza complessa A(r) varia lentamente lungo z si utilizza una comoda approssimazione.
Se su una distanza pari alla lunghezza d’onda  risulta A = (A/z) = (A/z)2/k << A, allora
-
(A/z) << kA
-
(2A/z2) << k2A
Applicando ciò si ottiene anche che:
(2+k2) E(r) = (2+k2)[ A(r) exp(-jk·r) ]  2TA - 2jk(A/z)exp(-jk·r) = - 2jk(A/z)exp(-jk·r)
dove 2T = 2/x2 + 2/y2 è l’operatore Laplaciano trasversale e si annulla se A è funzione della sola z.
2 O TTICA E LETTROMAGNETICA
2.1 DALLE EQUAZIONI DI MAXWELL ALLE ONDE ELETTROMAGNETICHE
2.1.1
Le Equazioni di Maxwell
Tutto l’elettromagnetismo è deducibile dalle 4 Equazioni di Maxwell + le 2 equazioni che legano i vettori di
campo alle proprietà del mezzo.
Le Equazioni di Maxwell (EdM) sono:
 x E + B/t = 0
 x H - D/t = J
 . D = 
.B=0
Le grandezze  e J possono essere considerate le sorgenti dei campi E e H.
Le equazioni che legano i 4 vettori di campo alle proprietà del mezzo sono dette Equazioni del Materiale:
D = 0 E + P
B = 0 H + M

2.1.2
Le grandezze in gioco
Grandezza
Nome
E
Vettore Campo Elettrico
H
Vettore Campo Magnetico
D
Spostamento Elettrico
B
Induzione Magnetica
Densità di carica elettrica

J
Densità di Corrente Elettrica
P
Polarizzazione Elettrica
M
Polarizzazione Magnetica
Costante Dielettrica
0
Permeabilità Magnetica
0
U
Densità di energia*
S
Flusso di energia*
* definiti per onde elettromagnetiche.
2.1.3
Le onde elettromagnetiche
Ipotesi generale per l’ottica (salvo effetti particolari): M = 0.
Unità
Volts / m
A/m
C / m2
Weber / m2
C / m3
A / m2
C / m2
Weber / m2
8.8e-12 Faraday / m
4e-7 Henry / m
J / m3
J / s m2
In regime lineare della dipendenza di P da E, si ha:
Regime lineare
P = 0  E

D = 0 (1 + ) E =  E
 e  sono tensori di rango 2 (3x3)

Nelle regioni di spazio in cui J = 0 e  = 0, si hanno ancora soluzioni per i Campi ElettroMagnetici (CEM).
Tali soluzioni sono dette Onde ElettroMagnetiche (OEM).
EdM   x (  x E ) + 0  2E/t2 = 0
Se il mezzo è ISOTROPO e OMOGENEO allora:
2 E - 0  2E/t2 = 0
che è l’equazione delle onde, e che ha come soluzioni
onde (elettromagnetiche) con velocità c = 1/(0 ).
È possibile calcolare la densità istantanea di energia U e il flusso istantaneo di energia S (vettore di
Poynting) associati a un campo elettromagnetico, secondo le relazioni:
U = ½ (E . D + B . H)
S=ExH

2.2 CLASSIFICAZIONE DEI MATERIALI DAL PUNTO DI VISTA OTTICO
Abbrev.
OMGN
NDSP
ISTR
LIN
Classe
omogeneo
non dispersivo
isotropo
lineare
Abbrev.
DSMGN
DSP
ANSTR
NLIN
Classe opposta
disomogeneo
dispersivo
anisotropo
non lineare
Caratteristiche
 = (r)
 = (r)
 = ()
 = ()
Di = ijEj
Pi = ijEj
P = a1 E + a2 E2 + a3 E3 + …
2.3 RELAZIONI TRA I PARAMETRI CHE DESCRIVONO LE ONDE
Nel VUOTO
Nel MEZZO
vettor d’onda: k0
modulo: |k0| = k0
v=c
0 = cT = c 2/
/c = 2/0 = |k0| = k0
vettor d’onda: k
modulo: |k| = k
v = c/n
 = vT = v 2/
/v = n /c = 2/ = |k| = k
k = n k0
 = 0 / n
2.4 SIMMETRIA CRISTALLINA E ANISOTROPIA
Anisotropia del cristallo
Cristallo isotropo
Simmetria dei cristalli
Cubico
?
Tetragonale
Esagonale
Trigonale
?
Cristallo uniassico
Cristallo biassico
2.5 ASSORBIMENTO, RIFLESSIONE E TRASMISSIONE
2.5.1
Optical Density e Assorbimento
OD: Optical density
A: Absorbance
a: coefficiente di assorbimento
OD 
A
ax

2.3 2.3
I  I 0 10-OD
OD   log 10
I  I 0 e -ax
A  ax  ln
I
I0
I
I0
NOTA:
L’Absorbance è ciò che viene misurato nello spettro d’assorbimento UV-Visibile.
2.5.2
Riflettanza e trasmittanza
Coefficiente di estinzione:  = c/2 con : coefficiente di assorbimento, c: velocità della luce.
Il coefficiente di estinzione è la parte immaginaria dell’indice di rifrazione: N = n - i
Dielettrico perfetto (DP): =0.

I

T
R

Per una superficie di separazione:
Coefficiente di Riflessione:
Rilfettanza:
r = ER/EI
R = IR/II = |r|2
Coefficiente di Trasmissione:
Trasmittanza:
t = ET/EI
T = IT/II = |t|2
Trasparenza: T% = T*100
T+R=1
(solo x
DP)
2.5.2.1 Alcuni casi particolari
La riflettanza normale aria-mezzo è: R = ((n-1)2+2)/ ((n+1)2+2)
La riflettanza normale DP1-DP2 è: R = ((n1-n2)/ (n1+n2))2
Per 1 superficie (Aria-mezzo):

Metallo: R=1-(4n/)

DP: R=((n-1)/(n+1))2
Per 2 superfici: T = (1-R1)(1-R2)e-z/(1-R1R2e-2z) = T12
Per 3 superfici: T = T12T23 ???
Esempio: film (nF) su substrato di vetro (nV)
1
2
3
Siano entrambi DP -> F = V = 0.
T12= (1-R1)(1-R2)/(1-R1R2)
T23= (1-R2)(1-R3)/(1-R2R3)
con
R1=((1-nF)/ (1+nF))2
R2=((nF-nV)/ (nF+nV))2
R3=((nV-1)/ (nV+1))2
n
n
F
V
3 A NISOTROPIA
FOTOINDOTTA
L'obiettivo del presente paragrafo è calcolare la configurazione di indici di rifrazione che si ottiene in un
sistema contenente molecole rod-like allorchè si induce una distribuzione non isotropa delle molecole
stesse. Esempi di distribuzione non isotropa sono l'orientazione lungo un asse o la disposizione in un piano
perpendicolare ad esso.
La molecola ha polarizzabilità longitudinale || e polarizzabilità trasversale . La polarizzabilità di può
scrivere in forma tensoriale:
 

 0

 0
0

0

|| 
0

0
La suscettività macroscopica è anch'essa esprimibile come tensore, definito da  = NT<> dove la media è
fatta solo sugli angoli di Eulero , ,  e NT è la densità di molecole trans nel sistema. Tale relazione tra  e
 è un'aprossimazione della formula di Clausius-Mossotti =3N/(3-N) per N piccolo.
La media su ,  restituisce una matrice diagonale. La media su  deve essere lasciata indicata perché
dipende dalla distribuzione f() delle molecole.
1

2
0
0
 2 ( ||     ( ||    )  cos  )



1
 =
 = NT<> = NT 
0
( ||     ( ||    )  cos 2  )
0
2



0
0
   ( ||    )  cos 2  


 o 0 0 
=  0  o 0  .
 0 0  e 
dove:
<cos2> =
3.1.1
1
2

 f () cos () sen()d .
2
0
Funzione di distribuzione in Angular Redistribution
Se consideriamo un sistema in cui tutte le molecole sono trans (NT=N, puro AR), possiamo sviluppare la
distribuzione f() sulla base di polinomi di Legendre d'ordine pari:
f() = N (½ <P0> Po(cos) + 5/2 <P2> P2(cos) + …)
e con buona apprssimazione possiamo fermarci al second'ordine.
Allora la suscettività risulta:
0
0
 Nm (1  aA2 )


= 
0
N

(
1

aA
)
0
m
2



0
0
Nm (1  2aA2 )
con
la polarizzabilità media m=(||+2)/3,
l'anisotropia molecolare a = (||-)/(||+2),
il parametro A2 = <P2> = <P2(cos)> = ½(3<cos2>-1), essendo P2(cos) = ½(3cos2-1)
e in generale
<G()> =
1 
f ()G() sen()d
2 0

è la media di un'osservabile macroscopica G "sulla" distribuzione angolare f().
I valori possibili per il parametro A2 sono compresi tra –0.5 e 1; ad esempio per un sistema isotropo A2 = 0
e <cos2> =1/3.
È interessante considerare la grandezza , definita come il rapporto tra le variazioni oridinaria e
straordinaria di , che come vedremo in seguito sono proporzionali a quelle dell'indice di rifrazione:

 e   ISO  e n e



 o   ISO  o n o

Dalla espressione di  in puro AR si ottiene immediatamente  = -2.
3.1.2
Funzione di distribuzione in Angular Hole Burning
Nel caso di puro AHB, in cui NT<N, la distribuzione molecolare è approssimabile a una funzione nota pari a
f() = (N/4) (1-Icos2).
Per il calcolo di n in tabella si è considerato trascurabile  rispetto ad ||, e si mette in evidenza che per
puro AHB si ha  = 3.
3.1.3
Caso generale
Nel caso generale, il numero di molecole trans aumenta nel piano perpendicolare alla direzione di
polarizzazione, per cui la funzione di distribuzione utilizzata nell'AHB non è più valida; inoltre il numero di
trans è inferiore al numero totale di molecole, perché esiste sempre una certa popolazione di cis, quindi il
modello AR non può bastare.
3.1.4
Calcolo dell'indice di rifrazione
Dalla definizione di indice di rifrazione, n2 = 1+. Se la variazione o = o-ISO è sufficientemente piccola,
allora no  o/2nISO e posso scrivere
no = nISO+no  nISO+o/2nISO
e, analogamente,
ne = nISO+ne  nISO+e/2nISO
dove ISO e nISO sono la suscettività e l'indice di rifrazione del materiale isotropo.
3.1.5
Tabella riassuntiva: IDR per distribuzione anisotropa di molecole rod-like
f

n
f()=cost
Isotropia (NT=N):
0
0 
 Nm
 0 N
0 
m

 0
0 Nm 
0
0 
n ISO
 0 n
0 
ISO

 0
0 n ISO 
AHB puro (NT<N):

f()=(N/4)(1-Icos2)
f
n
N

0
0
15 ( || (5  I)  2  (5  2I))



N


0
( || (5  I)  2  (5  2I))
0
15


N


0
0
(

(
5

3
I
)

2

(
I

5
))
|
|



15
N || I

n ISO 
30 n ISO


0



0


0
n ISO 
<cos2>
AR (NT=N), casi particolari:
f
A2

N || I
30 n ISO
0
n




0


N || I 
n ISO 

10 n ISO 
0
Lungo l'asse z
Nel piano  a z
1
0
0
 Nm (1  a )



0
N

(
1

a
)
0
m



0
0
Nm (1  2a )


N ma
0
0
n ISO 

2n ISO


N ma


0
n

0
ISO


2n ISO


N

a

0
0
n ISO  m 

n ISO 
-0.5
a


0
0
 N m (1  2 )



a


0
N m (1  )
0
2


0
0
N m (1  a )







N m a
0
0
n ISO 

4n ISO


N m a


0
n

0
ISO


4n ISO


N a

0
0
n ISO  m 

2n ISO 
1
0
Caso generale (NT<N):

f()
f
3.1.6
n
 1

2
0
0
 N T 2 (||     (||    )  cos  )



1


0
N T (||     (||    )  cos2  )
0
2



0
0
N T (   (||    )  cos2  )





 o   ISO
n ISO 
2n ISO


0



0

0
n ISO 
Calcolo della birifrangenza
Il sistema anisotropo è birifrangente. La birifrangenza si calcola come:
n = |no – ne|  |nISO + no - nISO - ne| = |no - ne| = |o - e|/2nISO.
3.1.7
Irraggiamento con luce polarizzata
Sotto
irraggiamento
verticalmente,
i
per
cromofori
luce
polarizzata
fotoisomerizzabili
si
dispongono nel piano perpendicolare alla direzione di
polarizzazione, come in figura. Il materiale diventa
uniassico
negativo
dato
che
la
polarizzabilità
longitudinale delle molecole è maggiore di quella
trasveralse. L'asse ottico, che coincide con la
direzione di polarizzazione del fascio scrivente, è
l'asse verticale.
Si ottiene:
Suscettività lungo l'asse ottico: e = N
Suscettività lungo gli assi appartenenti al piano: o = (N/2)(||+).
 o   ISO
2n ISO
0




0


 e   ISO 

2n ISO 
0
n ISO
4 E FFETTI E LETTRO O TTICI
4.1.1
Pockels e Kerr
Effetti ElettroOttici: l’IdR cambia con il campo statico applicato E0
P  2  (2) Ew E0
nP = -1/2 n3 rP E
Effetto EO
2°
LINEARE
Pockels
Materiale NON Centrosimm.
cioè:
P = P0 + a 2
n = n0 + b E
P  3  (3) Ew E0 E0
nK = -3/(2n) rK E02
Effetto EO
Q U AD R AT ICO
3°
K er r
Materiale Centrosimmetrico
cioè:
P = P0 + c 3
n = n0 + d E2
4.1.2
I vari nomi dell’effetto Kerr
Effetto Kerr
Optical
nK = n2I
proporzionale all’I della luce stessa
nK =-1/2  n3 E02
proporzionale al quadrato del campo statico applicato
nK =-1/2  n3 EAC2
proporzionale al quadrato del campo alternato applicato.
Kerr Effect
Electro-Optic
Kerr Effect
AC
Kerr
Effect
La sua frequenza è << del campo ottico e quindi è
considerabile come un campo statico (Electro-Optic Kerr
Effect)
Kerr-like
nK = n2ESC2
Effect
proporzionale al quadrato del campo di carica spaziale
presente nei mezzi fotorifrattivi contenenti cromofori
dipolari orientabili
4.1.3
Effetto Pockels in polimeri drogati polati
Le molecole devono essere considerate immobili nello spazio. Ognuna di esse dà un contributo NL alla
radiazione trasmessa, data l’iperpolarizzabilità al 2° ordine. Se sono orientate a caso tutti i contributi si
annullano tra loro, ma se sono state orientate elettricamente dal poling e se l’asse di simmetria non
coincide con la direzione di propagazione della luce, i loro contributi si sommano e il mezzo non è più
centrosimmetrico, è un mezzo Pockels.
4.1.4
Misura del coefficiente n2 per l’effetto Kerr ottico con tecnica diffrattiva
La misura del coefficiente n2 per l’effetto Kerr ottico può essere condotta attraverso un esperimento di
Forced Light Scattering (FLS). Lo schema è il seguente:
1. Due fasci di luce sono fatti interferire sul materiale per generare un pattern d’intensità periodico.
2. Il materiale risponde alla sollecitazione luminosa con una variazione di IdR data da: n = (3(3)/0n) I =
n2I, dove  è l’impedenza del mezzo.
3. Si misura l’efficienza  di diffrazione di un terzo fascio (nello schema FLS).
4. Si scrive n come funzione dell’efficienza di diffrazione . La relazione potrebbe essere ad esempio la
formula di Kogelnik: =sin2(nd/cos)
5. Ora banalmente: n2 = n/I.
5 O TTICA N ONLINEARE
5.1.1
Tabella riassuntiva
Ordin
e
1
Input
Output


Effetto
Ottica Lineare
Generazione di Seconda Armonica (SHG)

2
dc

dc
2

2
1
1
1
2
in
PM
Rettificazione Ottica
Effetto Elettro-ottico (Pockels)
nTOT = n + n(E(0))
dc
1
1
I2 = 4d2 I2
Degenerate Two-Wave Mixing (2=21)
 + 
 - 
2
2
Three-wave
mixing:
up-conversion,
down-
conversion,
amplificazione
parametrica,
oscillazione
parametrica
dc
Generazione di Terza Armonica


Effetto Kerr Ottico: nTOT = n + n2 I
3
Self-Phase modulation, Self-focusing
Spatial solitons, Raman gain
3
1
1
2
2
1
1, 2, 3
2
31, …
3
21 2, …
in
 1  2 
PM
3
Two-Wave Mixing
Four-Wave Mixing
Somma di frequenze
Optical phase conjugation
Degenerate Four-Wave Mixing (n=)
Note:

- Nel 3WM e nel 4WM il Phase Matching limita l’output a una sola frequenza , più le stesse frequenze
di input. Così si spiegano i due nomi:
OUTPUT = 1, 2 + 1 frequenza combinazione -> 3WM
OUTPUT = 1, 2, 3 + 1 frequenza combinazione -> 4WM
- Nel 2WM (sia al 2° che al 3° ordine) il PM non c’è ma comunque si ha:
OUTPUT = 1, 2 -> 2WM.

Per “Mixing” (o “Coupling”) si intende che ogni onda contribuisce (cioè scambia energia, esiste un
vincolo tra le loro energie) a un'altra onda in combinazione lineare con le altre presenti. Es:
1 - 2 + 3 = 4 si interpreta dicendo che le onde 1, 2 e 3 alimentano la 4, ma si può anche scrivere:
1 - 2 = 4 - 3 e dire che la coppia 1 e 2 contribuisce alla coppia 3 e 4.
5.2 DEFINIZIONI
A livello macroscopico lo sviluppo di P in potenze di E si scrive:
P = 0E + 2dE2 + 4(3)E3 + …
o anche:
P = 0 ( E + (2)E2 + (3)E3 + … )
A livello molecolare si usa la notazione:
p = μ + .E + β.EE + γ:EEE + …
dove la notazione tensoriale è necessaria perché le molecole nella maggior parte dei casi non sono
isotrope, mentre a livello macroscopico si può sfruttare il fatto che statisticamente si dispongono per dare
un mezzo isotropo.
In sistemi centrosimmetrici il termine di second’ordine si annulla perché le proprietà ottiche devono
rimanere inalterate sotto la trasformazione r -> -r, quindi un’inversione del campo elettrico deve tradursi in
un’inversione di P; questo significa che P(E) deve essere una funzione dispari.
5.2.1
Effetto elettroottico
(1/n2) = r E -> - 2 (1/n3) n = r E -> n = - 1/2 n3 r E
(1/) = r E -> - (1/2)  = r E ->  = - 2 r E
5.2.2
L’equazione d’onda
Trascuriamo l’anisotropia, la dispersione, la disomogeneità.
La propagazione della luce in un mezzo nonlineare è descritta dall’equazione d’onda:
Eq. d’onda per il campo elettrico
totale
2 E 
1 2E
2P


0
c 02 t 2
t 2
valida per un mezzo dielettrico omogeneo, dove P è la polarizzazione totale del mezzo.
Se considero una particolare componente della polarizzazione del mezzo, ad esempio la parte non lineare
PNL, posso calcolare il campo elettrico dovuto solo a quella componente. La polarizzazione può essere
scritta come somma del termine lineare e quello che contiene gli ordini nonlineari: P = 0E + PNL. Per
semplicità scrivo ancora E, ma adesso si tratta del solo campo generato dalla polarizzazione non lineare:
Eq. d’onda per il campo
dovuto solo alla PNL
2E 
1 2E
 S
c 2 t 2
(1)
S   0
 2 PNL
t 2
cioè si tratta il termine S, dipendente dalla parte nonlineare della polarizzazione, come una sorgente che
irradia in un mezzo lineare di indice di rifrazione n, producendo il campo E; il campo E così generato va ad
aggiungersi ai campi preesistenti.
L’equazione è un’equazione differenziale alle derivate parziali nonlineare, quindi la sua risoluzione richiede
delle approssimazioni. Utilizzando la SVEA:
- 2jk(A/z)exp(-jk·r) = -0 02PNL
5.2.3
Approssimazione di Born
Se si pensa a un campo incidente E0 che crea una sorgente S(E0) che irradia un campo E1, che crea una
sorgente S(E1), che irradia un campo E2, e così via, si intuisce che si può risolvere l’equazione con una
soluzione iterativa. Il primo passo si chiama “prima approssimazione di Born” ed è valida per basse
intensità.
5.3 COUPLED-WAVE THEORY
La trattazione prende in esame prima il caso di 3WM in un mezzo nonlineare del second’ordine.
Il campo elettrico totale è la sovrapposizione di 3 onde di frequenze angolari 1, 2, 3 e di ampiezze
complesse E1, E2 , E3:
E(t) 
 ReE exp(j t)  
q 1,2,3
q
q
1
Eq exp(jq t)
q  1, 2, 3 2
dove al secondo membro si è introdotta la forma compatta in cui -q=-q e E-q=Eq*.
Sostituendo questa espressione per E in (1) si ottiene una singola equazione contenente vari termini,
ognuno dei quali è una funzione armonica di una certa frequenza. Se le frequenze 1, 2, 3 sono distinte,
è possibile spezzare questa equazione in 3 equazioni differenziali eguagliando ambo i membri della (1) per
ogni frequenza separatamente. Il risultato può essere scritto come 3 equazioni di Helmoltz con sorgente,
del tipo:
(2+kn2) En = -Sn
dove Sn è la componente di S con frequenza n e numero d’onda kn. S ha la forma:
1
S(t)  μ0 d  (ωq  ωr )2 Eq E r exp[(j( q  r )t)]
2
q, r  1, 2, 3
ed è la somma di 62 = 36 addendi.
Ogni ampiezza complessa delle 3 onde soddisfa l’equazione di Helmoltz con sorgente pari alla
componente di S a quella frequenza. In generale, la sorgente di un’onda dipende dai campi elettrici di tutte
le altre onde; perciò si dice che le n onde sono accoppiate.
Se le tre frequenze 1, 2, 3 sono incommensurabili, allora S non contiene nessuna componente di
frequenza 1, 2 o 3 e quindi le componenti S1, S2, S3 sono nulle e le tre onde non interagiscono (manca il
frequency matching).
Se invece, ad esempio, 1 + 2 = 3, allora delle 36 combinazioni (frequenze) possibili si “salvano” solo:
1 = 3 - 2
da cui:
(2+k12) E1 = -20 12d E3E2*
2 = 3 - 1
da cui:
(2+k22) E2 = -20 22d E3E1*
3 = 1 + 2
da cui:
(2+k32) E3 = -20 32d E1E2
5.3.1
Coupled-Wave Theory per il 2WM
Trattiamo ora il caso di 2WM di due fasci della medesima frequenza in un mezzo nonlineare al terz’ordine.
Ora S risulta la somma di 43 addendi:
1
S(t)  μ 0 (3)  (ω q  ω r  ω p ) 2 E q E r E p exp[(j( q  r   p )t)]
2
q, r, p  1, 2
Richiedendo che 1=2=,
=  -  + 
da cui:
(2+k12) E1 = -20 12d E1 E2*E2
=  -  + 
da cui:
(2+k22) E2 = -20 22d E2 E1E1*

Per inciso se il mezzo è assorbente posso scrivere: (2+kn2) En = -Sn - En/2.
5.4 NLO DEI CRISTALLI LIQUIDI[2]
5.4.1
Second-order NLO
Since nematic liquid crystals are centrosymmetric, they do not exhibit secondorder nonlinear optical effects,
for instance, second harmonic generation and linear electro-optic effect (Pockels effect), while some
smectics do because of their noncentrosymmetric structure. However, SHG has been observed in nematic
systems due to a number of reasons such as the presence of optical field gradient and/or flexoelectric
deformation in the system. SHG can also occur at the interfacial region where the antiparallel pairing of
liquid crystal molecules is broken. This makes SHG a useful technique for probing surface anchoring of
liquid crystals which is in turn responsible for the bulk alignment.
5.4.2
Third-order NLO
All materials have nonzero third-order nonlinear susceptibility ((3)) and exhibit third-order nonlinear effects,
for example, dc Kerr and optical Kerr effects, self-focusing or self-defocusing, which leads to self-phase
modulation, etc. For optical Kerr effect, the refractive index change is proportional to the optical intensity:
n=n2I

where n2 is called the nonlinear optical Kerr index. Although liquid crystals possess (3)from electronic
contribution, the effect is small and is in the same order as that of ordinary isotropic liquids. The main thirdorder nonlinear response in liquid crystals, however, comes from refractive index change due to a collective
reorientation process. The reorientational response is approximately proportional to the optical intensity,
and thus is often regarded as optical Kerr-like effect. The optical Kerr index of liquid crystal is found to be in
the order of 10-5 cm2/W, which is about 107 times larger than those of typical organic liquids, and 10 3 - 105
times larger than those observed in organic materials. However, since the effect originates from the highly
correlated motion of the liquid crystal molecules, the response is much slower than that of ordinary Kerr
media. The response times are found to be in the order of 0.1 – 1 seconds. Even though liquid crystals
already exhibit large nonlinear optical responses due to collective director reorientation, the laser-induced
reorientation can be enhanced by doping the liquid crystal with a small amount of dye, usually by less than
1 % by weight. The dye molecules produce an extra torque contributing to the reorientation process, in
addition to the optical torque. This dye-induced torque originates from intermolecular interaction between
the dye molecules and the liquid crystal host. Moreover, in the case of azo dyes, conformational change of
the dye molecules can contribute to the additional torque as well. The dye-induced torque can be orders of
magnitude larger than the optical torque.
6 L'E FFETTO F OTORIFRATTIVO
6.1 INTRODUZIONE
A photorefractive material in broad terms is a medium wherein light intensity induces a change in the
refractive index. Howerver, for the last twenty years, photorefraction has been associated with changes of
refractive index caused by: the excitation, transport and trapping of electric charge carriers, the
establishment of an internal electric field originatd by the trapped charge distribution, and the existence of
electro-optic Pockels effect.
Nei cristalli inorganici la teoria è stata studiata da Kukhtarev.
GAIN Inorganici: 10 cm -1.
GAIN Polimeri: 100 cm-1.
Un materiale fotorifrattivo deve possedere le seguenti caratteristiche: fotoconduttività, abilità di
charge-trapping e risposta elettro-ottica. Queste caratteristiche si possono trovare sia nei materiali
inorganici che in quelli organici. Nei paragrafi 6.2 e 6.3 ne presentiamo una breve rassegna.
6.1.1
Applicazioni dei materiali fotorifrattivi
I materiali fotorifrattivi possono essere impiegati in una grande varietà di applicazioni, incluso l’optical
image processing (pattern recognition, image amplification, ecc.), data storage ad alda densità, dispostivi
per optical limiting e optical switching, olografia dinamica, spatial light modulation (SLM), self-pumped
phase conjugation, limitatori ottici a beam fanning e molte altre ([3][4][5][6][7][8][9][10]). È bene mettere in
evidenza che ad applicazioni diverse corrispondono requisiti diversi per i materiali. Per esempio, l’optical
data storage necessita di un materiale fotorifrattivo con un tempo di storage lungo (ottenuto con
l’introduzione di trap-sites “profondi”), ma non richiede un coefficiente elettro-ottico particolarmente elevato,
mentre un correlatore ottico richiede un brevissimo tempo di storage e un coefficiente elettro-ottico
relativamente grande.
6.1.2
Vantaggi dell’olografia in fotorifrattivi[11]
L’olografia in fotorifrattivi è DINAMICA.
Vantaggi dell’olografia dinamica rispetto a quella tradizionale:
1. real-time read-out
2. beam amplification
3. phase conjugation
4. optical real-time processing in:
4.1. optical novelty filters
4.2. Fourier filtering
4.3. associative memories
4.4. optical logic operations
4.5. optical phase conjugation
6.2 MATERIALI INORGANICI FOTORIFRATTIVI
L’effetto fotorifrattivo è stato riscontrato in diversi ossidi e semconduttori. In effetti il primo materiale in cui
l’effetto fu osservato è il niobato di litio (LiNbO3)[12]. Altri materiali fotorifrattivi studiati in letteratura sono, ad
esempio, il titanato di bario (BaTiO3), l’ossido di silicio bismuto (B12SiO20), l’arseniuro di gallio (GaAs), il
niobato di potassio (KNbO3) e il niobato di stronzio bario (SBNb).
Lo schema semplificato step-by-step della fotorifrattività in cristalli inorganici è qui riportato:
1. Fotogenerazione. Tasso di fotoionizzazione: G(x) = s(ND-ND+)I(x)
ND: densità numerica di donori; ND+: densità numerica di donori ionizzati; s: cross section di
fotoionizzazione.
2. Difusione. I portatori diffondono da zone di alta concentrazione a zone di bassa concentrazione.
3. Ricombinazione. Tasso di ricombinazione: R(x) = RN(x)ND+
N(x): densità numerica di portatori liberi; R: costante di ricombinazione
All’equilibrio R(x) = G(x) e si ottiene N(x) = (s(ND-ND+)/RND+) I(x).
4. Carica spaziale. Ogni portatore fotogenerato lascia in quel punto una carica opposta; ogni portatore
che viene intrappolato (ricombina) deposita in quel punto la propria carica. Si forma una distribuzione di
carica spaziale non uniforme.
5. Campo elettrico. All’equilibrio le 2 densità di corrente di drift e di diffusione devono sommarsi a zero:
Corrente totale all’equilibrio: J = eeN(x)E(x) – kBTe(dN/dx) = 0 e si ottiene E(x).
e: carica dei portatori
e: mobilità dei portatori
E(x) = kBT/e (dN/dx)/N(x) =(approx)= k BT/e (dI/dx)/I(x)
6. Indice di rifrazione (Pockels). Se interviene solo l’effetto EO Lineare:
nP(x) = -1/2 n3rE(x)
7. Indice di rifrazione (Kerr). Se interviene solo l’effetto EO Quadratico:
nK(x) = -1/2 n3E2(x)
Se il fattore di proporzionalità tra n e I è abbastanza indipendente da x, allora esce dalla derivata e:

nP(x) = -(1/2 n3r) (kBT/e) (dI/dx)/I(x)

nK(x) = -(1/2 n3) [(kBT/e) (dI/dx)/I(x)]2
6.2.1
PRE indotto da distribuzione di luce sinusoidale
Se I(x) = I0 (1 + m cosKx), si ottiene

(x) = max(x) sin(Kx)/(1 + m cos(Kx))

nP(x) = nPmax(x) sin(Kx)/(1 + m cos(Kx))

nK(x) = nKmax(x) [sin(Kx)/(1 + m cos(Kx))]2
dove
Emax = (kBT/e) mK
nPmax = (1/2 n3r) Emax
nKmax = (1/2 n3) Emax2
nPmax: Il massimo valore di nP è proporzionale al contrasto m e inv. proporzionale a =2/K.
nKmax: Il massimo valore di nP è proporzionale a m2 e inv. proporzionale a .
Per un m generico n(x) non è sinusoidale e contiente armoniche spaziali di ordine superiore. Per
sopprimerle si può illuminare con una luce “di background” il campione, riducendo così m. Se m è piccolo,
allora:

nP(x) = nPmax(x) sin(Kx)

nK(x) = nKmax(x) sin2(Kx)
Nel caso di solo effetto Pockels, quindi, il pattern di campo elettrico risulta shiftato di 90° rispetto al reticolo
di indice.
L’I influisce sul tempo di build-up del reticolo (cfr. Gunter).
6.3 MATERIALI ORGANICI FOTORIFRATTIVI
I materiali fotorifrattivi organici possono essere divisi in tre classi: cristalli liquidi, polimeri compositi e
miscele cristalli liquidi/polimeri, ibridi compositi. Un polimero fotorifrattivo composito è usualmente costituito
da un polimero fotoconduttivo drogato con un colorante otticamente nonlineare (NLO), per permettere la
risposta elettro-ottica, e una piccola quantità di sensitivizzatore ottico che faciliti la fotogenerazione di
cariche. I polimeri fotorifrattivi compositi presentano notevoli vantaggi rispetto ai cristalli inorganici
fotorifrattivi. In generale essi hanno un coefficiente elettro-ottico maggiore ed eventualmente un contributo
orientazionale dei cromofori NLO. Il contributo orientazionale è normalmente più grande dell’usuale effetto
elettro-ottico([13][14][15]). La loro flessibilità composizionale e strutturale e la loro tolleranza ad elevate
percentuali di drogaggio rendono possibile fabbricare un materiale fotorifrattivo dai requisiti richiesti per una
data applicazione.
I vetri ibridi fotorifrattivi associano l’estrema flessibilità nella preparativa chimica dei polimeri all’elevata
purezza ottica dei vetri inorganici.
6.3.1
Funzionalizzatori della fotorifrattività
1. Fotoconduttore (FC): permette la proprietà di “TRASPORTO DI CARICA”. Spesso è l’host stesso.
2. Sensitizer (ST): permette la “GENERAZIONE DI CARICA” nella regione spettrale di interesse. Ciò si
può ottenere attraverso un “COMPLESSO DI TRASFERIMENTO DI CARICA” tra ST e FC o
direttamente per fotoiniezione nello stato eccitato.
3. Cromoforo NL (NLC): se tutti i NLC sono allineati in maniera polare, permettono l’effeto Pockels. Se
non sono orientati permettono comunque l’effetto Kerr. Inoltre una frazione di NLC può allinearsi allo
“Space-Charge Field” (SCF) interno, producendo una ulteriore variazione di IDR.
6.3.2
Peculiarità dei Materiali Organici
La variazione di IdR in un mezzo fotorifrattivo ha luogo in generale per effetto elettro-ottico. Tuttavia questo
processo avviene con caratteristiche molto diverse a seconda del tipo di materiale in studio. I materiali
contenenti molecole nonlineari orientabili, presentano in particolare una grande varietà di effetti.
6.3.2.1
Mezzo NCS senza molecole NL orientabili (Cristalli inorganici)
Sono presenti effetto Pockels ed effetto Kerr, ma la variazione di IdR avviene per effetto Pockels, perché
l’effetto Kerr è trascurabile. La risposta NL è di natura puramente elettronica.
6.3.2.2
Mezzo NCS con molecole NL non orientabili (Polimeri drogati con NLC, polati)
Anche qui sono presenti effetto Pockels ed effetto Kerr, ma la variazione di IdR avviene per effetto Pockels
dovuto a ogni singola molecola orientata. Supponiamo che non ci sia SCF. Le molecole sono orientate per
poling e per ipotesi rimangono fisse nella loro posizione. Se le cariche mobili diffondono distribuendosi su
un reticolo, si forma lo SCF. Esso è sovrapposto alla proiezione del CE statico dovuto ai NLC orientati (vedi
Figura 1). Lo SCF cambia localmente l’IdR per effetto Pockels.
6.3.2.3
Mezzo NCS con molecole NL orientabili (Polimeri drogati con NLC, polati)
È simile al caso precedente, ma i NLC sono ora parzialmente liberi di ruotare. Essi allora risentono del SCF
e la loro orientazione per poling risulta modulata; ciò porta a un aumento dell’efficienza di diffrazione
(Orientational Enhancement). L'effetto orientazionale si aggiunge all'effetto della nonlinearità molecolare.
6.3.2.4
Mezzo CS con molecole NL orientabili (Polimeri drogati con NLC, non polati)
Essendo assente l’effetto Pockels per la centrosimmetria del mezzo, solo l’effetto Kerr è presente, sempre
dovuto alla nonlinearità dei NLC. Inoltre una certa frazione di NLC, che sono molecole polari, si orienta
sotto l’azione dello SCF (Orientational Enhancement). Come nel caso precedente, esiste un secondo
contributo al reticolo. In generale questo contributo domina sull’effetto Kerr. Lo scambio di energia non può
n(E)
n(E)
avvenire in queste condizioni: il passo del reticolo è ora la metà rispetto al passo in mezzi NCS e quindi il
fascio diffratto non si sovrappone al fascio trasmesso ma forma un angolo maggiore con la normale.
Figura 1: Il cromoforo drogante è dotato di risposta NL, ha una forma rod-like e un momento dipolare
permanente. In virtù della nonlinearità, se tutti i cromofori sono orientati in maniera noncentrosimmetrica la
suscettività di second’ordine macroscopica è diversa da zero (effetto Pockels). Se essi sono disordinati,
solo i termini dispari dello sviluppo sopravvivono (effetto Kerr).
6.3.3
Il campo di poling
Il campo di poling è utile per i seguenti motivi:
1. Produce la non centrosimmetria necessaria per ottenere il contributo Pockels alla variazione di IDR.
2. Permette una maggiore efficienza nella generazione dello SCF, perché abbassa l’energia di legame
elettrone-lacuna e quindi facilita la generazione delle cariche.
3. Aumenta molto la mobilità dei portatori di carica; in pratica le cariche non solo diffondono per agitazione
termica ma subiscono subito un drift per il campo di poling.
Quindi:
1. La fotocorrente dipende dal campo di poling.
2. Il tempo di risposta del sistema dipende dal campo di poling.
6.4 TWO WAVE MIXING
Ci sono due schemi di studio del Two Wave Mixing, per interpretare lo scambio di energia. Nel caso di
reticoli spessi si utilizza il modello del Coupled-Wave Theory. Nel caso di reticoli sottili si calcola la
diffrazione da reticolo e si sommano ai fasci trasmessi i fasci diffratti con le rispettive fasi.
6.4.1
Distribuzione della luce per interferenza
Prendiamo in esame la formazione dell’ologramma in un caso semplice di reticolo olografico, cioè quello
ottenuto per sovrapposizione di due onde piane parallele.
Sia z l’asse perpendicolare alla superficie del film e x la direzione di modulazione delle frange di
interferenza. La distribuzione di luce può essere descritta da:

I(x,z) = I0 exp(-z/cos)(1 + m cosKx),
dove  è la costante di assorbimento, K = 2/ è la frequenza spaziale, 2 è l’angolo formato dai due fasci
e  è la lunghezza d’onda della luce. I0 = Ia + Ib è la somma delle intensità incidenti dei due fasci che
interferiscono e ha un indice di modulazione

m = 2 [(IaIb)/( Ia + Ib)]cos(2p).
Se i fasci sono polarizzati nel piano di incidenza (polarizzazione p), p = 1, se sono polarizzati
perpendicolarmente al piano di incidenza (polarizzazione s), p = 0.
Se il film è molto sottile la generazione di portatori è praticamente costante per ogni z e il tasso di
generazione di portatori si può scrivere:

6.4.2
g(x) = g0(1+ m cosKx) con g0 = I0/h.
Schema per l’interazione delle onde
Two Wave Mixing (Two Beam Coupling)
6.4.3
Azione luce->materiale
Modifica del materiale
Azione materiale->luce
La luce produce
cariche libere nel
materiale
Formazione del reticolo
sfasato
La luce risponde al
reticolo secondo le Eq.
di Maxwell
Connessione tra varie espressioni di 
Il gain G riferito al fascio 2 è definito come I2(I1 on)/I2(I1 off). Se si trascura l'assorbimento, può essere
riscritto come:
1
rG
(r  1) e L
da cui:   ln
G
L
L r 1G
r e
dove r = I2(0)/I1(0), rapporto tra i due fasci prima del film, il parametro  è detto coefficiente di gain o gain
fotorifrattivo e L è la lunghezza di interazione [18]. Spesso G si indica con .
È necessario fare un po’ di chiarezza sulle convenzioni usate in letteratura per il calcolo di . Consideriamo
un film non assorbente per la riga di lavoro. Due fasci P e S di intensità qualsiasi incidono sul film e
interferiscono formando il reticolo fotorifrattivo. Sia d lo spessore del film. Vogliamo calcolare il gain per il
fascio S. Siano:
 : angolo formato da S e dalla normale al film, dentro al film
L = d/cos() : cammino ottico di S nel film
S(0) : intensità dal fascio S prima del film
S(L) : intensità dal fascio S dopo aver attraversato il film, mentre P è acceso e si ha interazione
P(0) : intensità dal fascio P prima del film
P(L) : intensità dal fascio P dopo aver attraversato il film, mentre S è acceso e si ha interazione
r = P(0)/S(0) : rapporto prima del film
 = S(P acceso)/S(P spento) = S(L)/S(0) : amplificazione di S o beam-coupling ratio ([16])
dove l’ultima eguaglianza per  vale solo se il film non assorbe.
Abbiamo visto che una prima espressione per il gain è ([16],[17]):

1
r
ln
L r 1
Un’altra espressione è:

 P(L)  
1   S(L) 

  ln 
 
ln

L   S(0) 
P(0)


Mostriamo che le due sono connesse:
P(0)S(L)
S(0)S(0)
P(0)S(L)
1
r
1
1
1 P(0)S(L)
  ln
 ln
 ln
 ln
S(L) L S(0)[P(0)  S(0)  S(L)] L S(0)P(L)
L r  1   L P(0)
1
S(0)
S(0)
da cui si ottiene subito la seconda espressione. Si noti il passaggio P(0)+S(0)-S(L)=P(L), che è giustificato
dal fatto che la quantità di energia aqcuistata (o persa) da S è identica a quella persa (o acquistata) da P.
Si noti anche che non sono state fatte ipotesi sull’intensità relativa dei fasci, cioè la formula si applica per
ogni r.
6.4.4
Espressioni notevoli per 
Nel caso in cui P >> S il fascio P rimarrebbe inalterato (undepleted) e, dalla seconda espressione:

1  S(L) 
 , da cui:
ln 
L  S(0) 
S(L) = S(0) exp(L) e
P(L) = P(0).
Se  è il coefficiente di assorbimento del film, le relazioni precedenti diventano:
S(L) = S(0) exp((-0)L) e
P(L) = P(0) exp(-0L).
e -0 è detto guadagno netto.
Se i due fasci hanno la stessa intensità, allora r = 1 e si ottiene un’espressione particolarmente semplice
per :

1

ln
L 2 
Nei casi in cui  è sufficientemente piccolo si può scrivere:

I = I0exp[(-0)s] ~ I0 + (-0)s
6.4.5
Un’ultima espressione per 
=2 dove : gain fotorifrattivo e : costante di accoppiamento
Photorefractive amplification: G=Is+/Is=((1+R)exp(L)exp(-L))/(R+exp(L)) con R=Ip/Is
dove Is+: intensità del fascio signal amplificato, Ip e Is: sono risp. l’intensità del segnale e della pompa
all’entrata del cristallo, L è la lunghezza di interazione,  il coefficiente di assorbimento. (Novel optical
materials and applications, pag. 150).
B IBLIOGRAFIA
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