SULLA FISSIONE SPONTANEA TERRESTRE C. FESTA - M . DELL'URANIO (*) SANTANGELO 1. — F i n rial 1939, epoca delia scoperta della fissione (*), W . F . Lil)l>y (-) mise in rilievo la i m p o r t a n z a c h e la e v e n t u a l e esistenza di u n processo di fissione s p o n t a n e a p u ò a s s u m e r e nei c o n f r o n t i della geofisica, oltre che della fisica n u c l e a r e . Il t e n t a t i v o c o m p i u t o da questo a u t o r e di r i v e l a r e i n e u t r o n i emessi n e l l a fissione s p o n t a n e a med i a n t e u n c o n t a t o r e a p a r e t i di b o r o n o n e b h e successo: p u r t u t t a v i a c o n s i d e r a z i o n i di v a r i o g e n e r e lo i n d u s s e r o a s t a b i l i r e u n l i m i t e infer i o r e di ca. IO 14 an p e r la vita m e d i a di questo processo. La possibilità teorica della fissione s p o n t a n e a dei p i ù p e s a n t i f r a i nuclei f u discussa in u n f o n d a m e n t a l e l a v o r o da B o h r e W h e e l e r ( 3 ), i q u a l i t e n t a r o n o p u r e u n a t r a t t a z i o n e q u a n t i t a t i v a del p r o b l e m a . N e l 1940 F l e r o v e P e t r z h a k ( 4 ) ( 5 ) r i v e l a r o n o i f r a m m e n t i di fissione con u n a grossa c a m e r a di ionizzazione. I n seguilo la fissione s p o n t a n e a dell ' u r a n i o f u s t u d i a l a da n u m e r o s i a u t o r i (°)-( 1 0 ); r e c e n t e m e n t e le caratteristiche del f e n o m e n o p e r il torio, p r o t o a t t i n i o , u r a n i o e p e r i transuranici sono state i n d a g a t e da Segrè ed altri ( n ) ( 1 2 ): sono stali così d e t e r m i n a t i i valori della vita m e d i a p e r fissione s p o n t a n e a di questi nuclidi. 11 r e n d i m e n t o nel processo di fissione artificiale d e l l ' u r a n i o p e r ciascuno dei p r o d o t t i d i fissione è o r m a i da t e m p o conosciuto ( 13 ). E n o t o f r a l ' a l t r o c h e tra di essi si t r o v a n o alcuni isotopi stabili di gas rari e p r e c i s a m e n t e del k r i p t o n (soKr 8 3 , s„Krs\ 3eKr86) e dello x e n o n (54Xe 12 ", 5 4 X e 1 : n , 51X<?134, r,4.X136). L ' a n d a m e n t o dello yehl della fissione s p o n t a n e a p e r ciascuno di questi n u c l i d i è stato d e t e r m i n a t o da MacN a m a r a e T h o d e ( 14 ), i q u a l i h a n n o e s a m i n a t o la composizione isotopica del k r i p t o n e dello x e n o n estratti dalla p e c b l e n d a . D a l c o n f r o n t o f r a le a b b o n d a n z e relative degli isotopi di fissione e q u e l l i n o n di fissione del k r i p t o n e dello x e n o n , essi h a n n o d e s u n t o la p r o v a della C o m u n i c a z i o n e presentata al Convegno na, tenuto a R o m a il 10-11 giugno 1952. dell'Associazione Oeofisica Italia- 552 C. FESTA - M. SANTANGELfl presenza di prodotti di fissione nei gas estratti dalla pecblenda e, precisamente, dei tre isotopi del k r i p t o n e dei c i n q u e dello xenon, menzionati poc'anzi. H a n n o inoltre riscontrato la presenza di gas atmosferici nella p e c b l e n d a ; questo si deduce dal fatto cbe le a b b o n d a n z e relative degli isotopi non provenienti dalla fissione sono identiche a quelle atmosferiche. P a r t e n d o da queste considerazioni, i due autori h a n n o potuto calcolare lo yeld della fissione spontanea per le masse: 83, 84, 86, e 129, 131, 132, 134, 136 ed h a n n o trovato che esso è, salvo alcuni spostamenti, analogo a quello della fissione indotta. 2. — Lo studio dei gas rari h a un grande interesse per le informazioni che dai risultati di esso si possono t r a r r e riguardo al meccanismo di formazione dell'atmosfera e della crosta terrestre. Com'è noto delti elementi non sono influenzati dalle reazioni chimiche, sicché la loro storia va sempre i n t e r p r e t a t a in f u n z i o n e dei fenomeni fisici cbe possono avere alterata l ' a b b o n d a n z a dell'elemento e degli isotopi dei quali esso si compone. F r a questi fenomeni vanno poste in primo piano le disintegrazioni nucleari che possono causare variazioni locali delle abbondanze di entità non trascurabile. L'alterazione della composizione isotopica dell'argon terrestre ( l s ) e la anomala abbondanza di questo gas nell'atmosfera, dovute al decadimento del K 1 0 per cattura elettronica, costituiscono ormai u n esempio classico di simili variazioni. Altri f e n o m e n i del genere sono stali osservati e nel nostro pianeta e nelle atmosfere stellari (1(ì). Un problema basilare p e r la interpretazione delle regole di abbondanza degli elementi nel cosmo e sulla terra è a p p u n t o quello di conoscere la entità dell'influsso esercitato da simili processi sulle a b b o n d a n z e originarie dei gas rari. P e r es., H. Brown ( ! 7 ) ha calcolato le a b b o n d a n z e cosmiche di questi gas, fondandosi sulla ipotesi che lo xenon e il k r i p t o n , presenti nell'atmosfera terrestre, non siano stati alterali nel tempo da alcun processo nucleare. Poiché, come abbiamo visto poc'anzi, f r a i nuclidi slabili prodotti dalla fissione spontanea si trova u n b u o n n u m e r o di isotopi di questi due gas, il presente lavoro è stato intrapreso con lo scopo di indagare se il f e n o m e n o della fissione spontanea dell'uranio abbia prodotto un'alterazione sensibile della loro abbondanza originaria. Si può peraltro osservare a priori cbe lo yeld della fissione per i singoli isotopi del k r i p t o n e dello xenon raggiunge il suo valore massimo in corrispondenza delle masse 86 e, rispettivamente, 136, m e n t r e invece il KrHa e lo Xe I 3 B non sono f r a gli isotopi più a b b o n d a n t i del k r i p t o n e dello SULLA FISSIONE SPONTANEA DELL'URANIO TERRESTRE 553 xenon atmosferici. Questo p o t r e b b e significare elle il processo origin a r i o di formazione del k r i p t o n e dello xenon cbe si riscontrano nell'atmosfera h a avuto u n carattere diverso da quello della fissione. In altre parole la fissione non dovrebbe avere influito in maniera sensibile sulla formazione dei gas rari dell'atmosfera terrestre. 3. •—- La quantità di k r i p t o n e xenon generata dall'uranio terrestre a p a r t i r e dall'epoca di formazione della terra è legata al contenuto attuale di u r a n i o nella t e r r a ; perciò si è tentato come prima cosa una valutazione approssimativa di tale contenuto. P e r q u a n t o riguarda il contenuto di u r a n i o nella crosta terrestre esistono m i s u r e eseguite d i r e t t a m e n t e sulle rocce cbe la compongono: si tratta però, nella massima p a r t e dei casi, di misure del contenuto percentuale di radio dalle quali si risale al contenuto di uranio attraverso la nota relazione: U/Ra = 2,8 X 10° valida per l'equilibrio radioattivo. Sarà bene avvertire fin da ora cbe l'esistenza di questo equilibrio non può asserirsi con sicurezza per ogni tipo di roccia ( 18 ). Il contenuto di u r a n i o nei sedimenti m a r i n i ( l n ) è di 1 , 0 7 X 1 0 ° g / g e nei r i m a n e n t i sedimenti ( 20 ) è di 1,25 X IO'6 g/g. Se si tiene conto del fatto cbe il 70,8% dei sedimenti è costituito da sedimenti marini ( 21 ), il contenuto m e d i o di uranio nello strato dei sedimenti risulta di 1,12 X IO"6 g/g. Assumendo con Gutenberg ( 22 ) per lo spessore medio dello strato dei sedimenti il valore di 5 k m e per la sua densità ( 2:l ) 2,3 g cm' 3 , si può calcolare cbe in questo strato sono presenti 7,9 X IO21 <T di uranio. Lo strato del granito si c o m p o n e ( 24 ) per il 52,5% di graniti, per il 39,3% di rocce ignee i n t e r m e d i e e per l'8.2% di rocce basico-ignee. Poiché il contenuto di u r a n i o (2r>) nei graniti è : 3,96 X IO"11 g/g, nelle rocce ignee-intermedie 2,61 X IO'6 g/g e nelle rocce basico-ignee: 0 , 9 6 X 1 0 ° g/g, il contenuto medio di u r a n i o nello strato del granito risulta pari a ea. 3,18 X 10 ° g/g. Se si p r e n d e come spessore medio continentale I 22 ) dello strato del granito 20 km e come spessore medio oceanico ( 23 ) 10 k m , tenendo conto del fatto cbe le aree continentali ( 26 ) costituiscono il 29,2% della superficie terrestre ( 27 l, si può p o r r e lo spessore medio del granito pari a 13 km. Allora, dato cbe la densità dei graniti ( 23 ) vale circa 2,65 g cm"3, si può calcolare cbe l ' u r r n i o contenuto nello strato 554 C. FESTA - M . SANTANGELfl del granilo ammonti a 5,9 X IO1" g- Considerazioni analoghe a quelle seguite per la valutazione dello spessore dello strato del granito possono applicarsi al calcolo dèlio spessore dello strato intermedio, che risulta dell'ordine di 16 k m . Come contenuto di u r a n i o nello strato i n t e r m e d i o si può assum e r e il contenuto di u r a n i o nei basalti ( 30 ) e cioè: 0,83 X 10'° g/g. Con questi d u e valori, tenuto conto del valore della densità dello strato intermedio ( 23 ) (2,87 g cm' 3 ), si trova che nello strato i n t e r m e d i o sono presenti 1,9 X IO19 g di uranio. I dati relativi al contenuto di u r a n i o nei singoli strati della crosta terrestre, adoperati nelle precedenti considerazioni concordano in m o d o soddisfacente con i dati relativi al contenuto di radio negli stessi strati, riportati da Gutenberg ( 22 ). Una valutazione del contenuto di u r a n i o nelle parti più i n t e r n e della t e r r a non può ottenersi senza f o r m u l a r e ipotesi, finora praticam e n t e incontrollabili, sulla composizione chimica dell'interno della Terra. A t t u a l m e n t e le ipotesi più accettate r i g u a r d o alla n a t u r a del mantello sono: 1) la composizione chimica del mantello è simile a quella delle duniti ( 2 8 ); 2) dalla base della crosta fino a 1000 k m la composizione chimica del mantello è analoga a quella delle aeroliti, da 1000 k m fino alla somità del nucleo è analoga a quella delle sideroliti. Nella prima ipotesi si avrebbe nel mantello un contenuto di uranio ( 30 ) pari a 0,013 X 10"® g/g. Se fosse vera la seconda il contenuto di u r a n i o ( 31 ) sarebbe di 0,029 X 10 ® g / g fino a 1000 k m e di 0,012 X 10 ° g / g da 1000 k m alla base del mantello. Con i dati relativi alla distribuzione delle densità nell'interno del mantello otten u t i da Bullen ( 2S ) si può calcolare che l ' u r a n i o contenuto nel mantello sia nell'ordine di 5,5 X IO19 g nella p r i m a ipotesi e di 5,3 X IO 19 g nella seconda. L'adozione dell'una o dell'altra ipotesi n o n ha quindi importanza per i fini che si p r o p o n e la presente ricerca. La composizione chimica del nucleo terrestre è generalmente ritenuta simile a quella delle sideriti ( 24 ) ( 2 0 ); esistono però altre teorie sulla n a t u r a del n u c l e o : la teoria di K u h n e R i t t m a n n ( 32 ) secondo la quale il nucleo sarebbe costituito di m a t e r i a solare indifferenziata, ossia praticamente di idrogeno; la teoria di Ramsey ( 23 ), cbe considera il mantello ed il nucleo come fasi t e r m o d i n a m i c h e differenti di u n a identica sostanza. Scartata in u n p r i m o tempo la ipotesi di K u h n e R i t t m a n n , che è n o t o r i a m e n t e la più discussa e che c o m u n q u e escluderebbe la presenza di u r a n i o nel nucleo, nella prima ipotesi (sideriti) il contenuto di u r a n i o nel nucleo ( 31 ) risulterebbe p a r i a SULLA FISSIONE SPONTANEA DELL'URANIO TERRESTRE 555 0,003 X 10"fi g/g, m e n t r e nella ipotesi di Ramsay sarebbe uguale a ( s o ) 0,013 X 10 ° g/g- Di conseguenza considerando che la massa del nucleo, secondo i dati oggi più attendibili ( 23 ), è compresa f r a 1,85 e 1,89 X IO27 g5 si ottiene un contenuto di uranio nel nucleo di 0,5 X IO19 g prima ipotesi e di 2,4 X IO19 g nel caso che sia verificata la ipotesi di Ramsey. In quest'ultima ipotesi i dati relativi all'uranio presente nella terra sono quelli raccolti nella Tabella I : essi corrispondono ad u n contenuto totale di 1,65 X IO20 g, ( M X 10 20 g nell'ipotesi di K u h n e Rittmann). TABELLA I Crosta Mantello Nucleo e X lOio g 8,6 5,5 2,4 2,2 1,4 0,6 U«,B X i o 4 1 titolili Gli isotopi naturali dell'uranio attualmente conosciuti sono tre: I/ 234 , £/-3r' e l/ 238 . Un confronto fra le abbondanze di questi nuclidi e i valori delle vite medie per emissione <t e per fissione spontanea di ciascuno di essi mostra come nei problemi di geofisica può assumere u n a certa importanza unicamente la fissione spontanea del nuclide di massa 238. Tenuto conto dell'abbondanza di questo isotopo ( 34 ) si ha che nella terra sono presenti 4,2 X IO41 atomi di J723S, distribuiti conformemente alla seconda riga della Tabella I. Ci si potrebbe domandare a questo punto se sia lecito estendere all'intera terra i valori delle abbondanze isotopiche ( 34 ), misurate su campioni provenienti dalla parte più superficiale di essa. Sta di fatto che i dati — sia pure relativamente scarsi — riguardanti le abbondanze isotopiche nelle meteoriti e nelle atmosfere stellari, provano che, salvo alcune eccezioni, tali abbondanze si mantengono costanti nell'universo ( 35 ). 4. —- Il numero di nuclei di massa A, prodotti nel tempo t dal]'[/23S j ) e r f j g s i o n e spontanea è dato d a : 556 C. FESTA - M. SANTANGELfl dove } f è la costante d i d e c a d i m e n t o p e r fissione spontanea (8,6 X IO"17 an' 1 ), A a la costante di d e c a d i m e n t o p e r emissione <i (1,5 X IO"10 an" 1 ) e À = / f - ) - X a è la costante di d e c a d i m e n t o totale ( p r a t i c a m e n t e u g u a l e a hi); Y 4 è lo y e l d della fissione s p o n t a n e a relativo alla massa A. Se si p o n e t = 3,3 X IO9 an, v a l o r e c o m u n e m e n t e accettato p e r l'età della t e r r a ( 36 ), e si a t t r i b u i s c o n o ad N»as, successiv a m e n t e , i singoli valori r i p o r t a t i n e l l a seconda riga della T a b e l l a I, si p u ò c a l c o l a r e il n u m e r o di n u c l i d i di massa A g e n e r a t i d a l l ' U r a n i o n e i singoli strati della t e r r a dall'epoca di f o r m a z i o n e di questa. 11 calcolo è stato eseguito p e r le masse 83, 84, 86, 129, 131, 132, 134, 136. I r i s u l t a t i sono raccolti nella T a b e l l a I I : da essi si d e s u m e cbe in 3,3 X 10° an, p e r la fissione s p o n t a n e a dell'i/ 2 3 8 c o n t e n u t o n e l l ' i n t e r a t e r r a , si sono f o r m a t i 3,5 X IO 33 a t o m i di k r i p t o n e 2,5 X 10:!4 a t o m i di x e n o n , p a r i r i s p e t t i v a m e n t e al 0,004°/o del k r i p t o n e al 0,3 i /o dello x e n o n atmosferici. U n r i s u l t a t o simile a questo s e m b r a a b b i a n o otten u t o K h l o p i n e G e r l i n g ( 3 7 ) in u n a ricerca sul k r i p t o n e lo x e n o n prodotti d a l l ' u r a n i o terrestre. Sicché, t u t t o il k r i p t o n e lo x e n o n , p r o d o t t i d a l l ' u r a n i o t e r r e s t r e p e r fissione s p o n t a n e a c o s t i t u i r e b b e r o u n a frazione m o l t o piccola dei c o r r i s p o n d e n t i gas atmosferici. TABELLA N di atomi 83 81 86 129 131 132 134 136 II di massa A prodotti in 3,3 x IO9 an per fissione spontanea d e i r U 2 3 s contenuto in Crosta at x 1033 Mantello at x 1032 Nucleo at x 1032 1,0 3,7 13,5 0,6 6,1 28,6 42,1 49,6 0,6 2,4 8,6 0,4 3,9 18,3 26,9 31,7 0,3 1,0 3,5 0,2 1,6 7,4 11,0 23,9 P u ò avere u n certo interesse il c o n f r o n t o delle a b b o n d a n z e dei singoli isotopi del k r i p t o n e dello x e n o n atmosferici con le abbondanze dei singoli n u c l i d i g e n e r a t i d a l l ' u r a n i o terrestre. Questi dati son o r i p o r t a t i nella T a b e l l a I I I dove con JV ° si i n d i c a il n u m e r o di atom i di massa A p r e s e n t i n e l l ' a t m o s f e r a e N J i c o r r i s p o n d e n t i p r o d o t t i di fissione. SULLA FISSIONE SPONTANEA DELL'URANIO TERRESTRE 557 5. — Il c o n f r o n t o f r a il k r i p t o n e lo xenon originati dalla fissione ed il contenuto degli stessi elementi nell'interno della terra avrebbe u n a i m p o r t a n z a di gran lunga superiore a quello precedentemente istituito con il k r i p t o n e lo x e n o n atmosferici. Esso servirebbe a stabilire da u n lato il c o n t r i b u t o della fissione spontanea alla formazione del k r i p t o n e dello xenon contenuti nell'interno della terra e l'influsso da essa esercitato sulla loro composizione isotopica, e dall'altro le relazioni f r a questi gas e i corrispondenti nell'atmosfera, le quali interessano il p r o b l e m a del meccanismo di f o r m a z i o n e dell'atmosfera stessa ( 15 ). P u r t r o p p o a t t u a l m e n t e u n simile confronto è irrealizzabile per la mancanza di dati sperimentali attendibili sul contenuto di k r i p t o n e xenon nelle rocce. TABELLA I I I A 83 84 86 NAf at x 10-™ 0,2 0,7 2,6 0,1 1,2 12,5 61,3 18,3 2,2 1,8 129 131 132 134 136 5,4 8 10 2,3 0,9 0,7 NA« at x 1038 Una valutazione di tale contenuto è stata tentata da B r o w n ( 1 7 ): si tratta in verità di u n a estrapolazione f o n d a t a su alcune misure di Cady e Cady ( 38 ). Questi ultimi b a n n o d e t e r m i n a t o la quantità di Kr -J- Xe presente in alcuni gas naturali, ottenendo valori cbe scartano notevolmente l'uno rispetto all'altro. N o n si sa, quindi, q u a n t o sia lecito assumere la media di questi valori come il contenuto di Kr -(- Xe in tutti i gas n a t u r a l i . Comunque, dai dati riportali nella Tabella V del citato lavoro di Brown, seguendo il metodo sviluppato dal Brown stesso, si ricava cbe nella crosta terrestre si troverebbero 5,3 X IO 35 atomi di k r i p t o n e 4,2 X IO34 atomi di xenon. Se questo fosse vero il k r i p t o n e lo xenon, prodotti in 3,3 X IO9 an per fissione spontanea dell'uranio contenuto nella crosta, risulterebbero p a r i rispettivamente al 0,3% del k r i p t o n e al 30% dello xenon, contenuti nella crosta medesima : il contributo della fissione spontanea non sar e b b e in tal caso trascurabile. È ovvio cbe queste valutazioni, la cui incertezza è già stata rilevata, h a n n o u n valore p u r a m e n t e indicativo : servono tuttavia a dimostrare quale interesse avrebbe la determina- 558 C. FESTA - M . SANTANGELfl zione delle a b b o n d a n z e e della composizione isotopica del k r i p t o n e dello xenon nelle rocce e nei gas n a t u r a l i . Roma — Istituto Nazionale di Geo fisica — Agosto 1952. RIASSUNTO Parteiulo dai dati più recenti sulla vita media della fissione spontanea dell'uranio, gli A. tentano una valutazione delle quantità di K r e Xe generate in questo processo dall'uranio contenuto nella terra a partire dall'epoca di formazione della crosta terrestre. Il confronto delle abbondanze dei singoli isotopi dei due elementi contenuti nell'atmosfera con le abbondanze degli stessi isotopi generati per fissione, porta a. concludere che il contenuto della fissione spontanea delZ'U238 alla formazione del K r e Xe atmosferici è trascurabile. Dal confronto tra le quantità di K r e Xe di fissione e il contenuto degli stessi elementi nella crosta terrestre, calcolato secondo Brown, risulterebbe invece che in tal caso la fissione spontanea dell'uranio non sarebbe da trascurare. Si prospetta infine, a conclusione, l'interesse di eseguire determinazioni delle abbondanze e della composizione isotopica del K r e Xe nelle rocce e nei gas naturali. SUMMARY A rotigli determination of the K r and Xe generated by the spontaneous fission of the terrestrial uran:um during the last 3,3 billion years (eartli's age) is attempted in this icorli. The calculations li ave been based on the most recent data for the spontaneous fission meati life of U 2 3 8 . From a comparison between the abundances of each isotope in the atmospherical K r and Xe and the abundances of the sanie isotope in the fission K r and Xe, one can estimate that the contribu238 ti on of the spontaneous fission of U to the production of the atmospherical K r and Xe is negligeable. The fission K r and Xe and tlie K r and Xe content in the earth's crust fcalculated following the Brown's metliod) are also compared. The spontaneous fission of U seems not negligeable in this case. The great interest of the determination in rocks and naturai gases and its isotopie of the K r and Xe content composition is prospectexl. SULLA FISSIONE SPONTANEA DELL'URANIO 559 TERRESTRE BIBLIOGRAFIA ( ! ) HAHN O. u n d STRASSMANN F . : N a t u r w . 2 7 , 11 (1939). Pliys. Rev., 55, 1269 (1939). ( 3 ) Borni N . and WHF.ELER J. A . : Phys. Rev., 56, 426 (1939). (-) LIBRY W. F.: (•») FLEROV G. N . and PETRZHAK K. A . : Journ. Phys. U.S.S.R., 3, 275 cileni. Abstr. 35, 3677 (1941). ( 3 ) FLEROV G . 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